【摘 要】
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本文通过制备水铁矿,混合碳纳米管后负载到石墨毡上制成电芬顿反应阴极材料,探究在电芬顿体系下使用该材料的盐酸环丙沙星降解率,以探索盐酸环丙沙星的高效、绿色降解方法,为电芬顿反应在降解抗生素领域提供理论支撑与技术支持。本文主要研究成果如下:（1）制备水铁矿与碳纳米管复合催化剂（Fh/CNTs）并进行石墨毡负载,并对负载不同种类催化剂的电芬顿体系降解率进行了对比实验,实验表明,负载在石墨毡上的催化剂对盐
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本文通过制备水铁矿,混合碳纳米管后负载到石墨毡上制成电芬顿反应阴极材料,探究在电芬顿体系下使用该材料的盐酸环丙沙星降解率,以探索盐酸环丙沙星的高效、绿色降解方法,为电芬顿反应在降解抗生素领域提供理论支撑与技术支持。本文主要研究成果如下:（1）制备水铁矿与碳纳米管复合催化剂（Fh/CNTs）并进行石墨毡负载,并对负载不同种类催化剂的电芬顿体系降解率进行了对比实验,实验表明,负载在石墨毡上的催化剂对盐酸环丙沙星降解率的影响由高到低排序如下:Fh/CNTs＞CNTs＞Fh。（2）通过单因素控制实验研究催化剂Fh:CNTs、反应起始p H、催化剂负载量、电解质浓度、初始电压以及Nafion添加量这六个影响因素对盐酸环丙沙星90min后降解率的影响。确定了在Fh:CNTs=3:2、反应起始p H=3、催化剂负载量为100mg、电解质Na2SO4浓度为0.03M、初始电压为-1.0V、Nafion添加量为1.0m L时的90min盐酸环丙沙星降解率最大,达到86%。（3）为研究阴极材料的重复利用性,实验对Fh/CNTs负载石墨毡进行了6次重复降解实验,实验在初始电压-0.6V、氧通量100m L/min、电解质浓度为0.03M、p H=3的条件下,对负载100mg Fh:CNTs=3:2的石墨毡降解20mg/L的盐酸环丙沙星进行了6次重复性实验,每次降解90min,经过6次降解实验后,阴极材料的降解率仅下降了9.8%,重复利用性较强。（4）实验研究了制备的阴极材料在未通电条件下的吸附性能,结果显示仅吸附作用下的盐酸环丙沙星90min的去除率仅为17%,说明在电芬顿体系下阴极材料的吸附作用对去除污染物仅起到较小的辅助作用,主要还是依靠芬顿反应产生·OH降解盐酸环丙沙星。（5）对实验探究的六个盐酸环丙沙星降解率影响因素进行响应面分析,首先利用Plackett-Burman试验设计筛选出了三个显著性影响因素,分别为Fh:CNTs、反应初始p H和Nafion添加量。随后利用Box-Behnken响应面分析,得到降解率的响应回归模型如下（Y表示降解率,A为Fh:CNTs,B为反应起始p H,C为Nafion添加量）:Y=80.67-1.66A+0.83B+2.71C+1.5AB-0.17AC+0.35BC-14.09A~2-4.18B~2-4.8C~2并得到Fh/CNTs电芬顿降解盐酸环丙沙星的最优反应条件:Fh:CNTs=1.472、反应起始p H=3.101、Nafion添加量=1.072m L,预测降解率达到最大,为81.148%。为验证模型预测准确性,经过实验室模拟最优控制条件进行实验,得到盐酸环丙沙星90min降解率为82.17%。
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