PBSZT低损耗压电陶瓷材料及其功率器件制备技术的研究

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本文研究了大功率低损耗压电陶瓷材料Pb1-a-bBaaSrb(Sn1/3Nb2/3)A(Zn1/3Nb2/3)B TiCZr1-A-B-CO3+xwt.%Mn(NO3)2+ywt.% Sb2O3(PBSZT)。系统研究了Sr、Ba的A位置换,Sb、Mn的掺杂对陶瓷性能的影响,对成型技术进行了研究。通过Zr/Ti调整,A位Ba、Sr置换,Mn、Sb掺杂制备出低损耗压电陶瓷材料Pb0.9Ba0.05Sr0.05(Sn1/3Nb2/3) 0.06 (Zn1/3Nb2/3) 0.06 Ti0.44Zr0.44O3+ xwt.%Mn(NO3)2 + ywt.%Sb2O3,研究了其低介电损耗和机械损耗。研究了烧结和极化工艺对陶瓷介电压电性能的影响。由实验得到,当Sb2O3掺杂量为0.2wt.%,而Mn(NO3)2的掺杂量为0.3wt.%时,得到最低的介电损耗tanδ(%)=0.27,其它指标分别为Qm=817、Kp=0.488、d33=293 pC?N-1和εr=1746。当Sb2O3掺杂量为0.2wt.%,而Mn(NO3)2的掺杂量为0.5wt.%时,得到介电损耗tanδ(%) =0.39,其它指标分别为Qm=2809、Kp=0.5、d33=270 pC?N-1和εr=1664。前者适中的Qm,使其适于收发两用的水声换能器,后者高激励特性更适于发射型水声换能器的制备。钴掺杂改性结果表明,与锰掺杂相比它对降低介电损耗的作用甚微,但大大提高了介电常数,在和锰复合掺杂下能较优的降低介电损耗;铈的掺杂对降低损耗有一定的作用,并得到较优的压电性能。老化研究表明,在相同的条件下5mol%Ba和5mol%Sr复合A位置换制备的PBSZT陶瓷有较好的介电老化性能(介电常数变化率δεr为13.9%),研究表明这与其电畴结构及其晶粒形貌有关;铈掺杂陶瓷的老化性能得到改善,研究表明这是由于铈掺杂带来的空间电荷对电畴的“钉扎”作用。由烧结实验研究得到的优化烧结工艺为,以300℃/h的升温速率到1250℃处保温3h;极化实验研究得到的优化烧结工艺为以120-140℃极化温度、4-4.5kV/mm极化电场、保压30min。系统研究了本体系的用凝胶注模成型技术。研究了凝胶注模成型工艺中分散剂聚甲基丙烯酸铵、浆料pH值和固相含量对稳定浆料粘度的影响,实验结果表明基丙烯酸铵分散剂最佳用量为陶瓷粉体质量分数0.30%~0.45%、浆料最佳pH值为8.5~11.0,此时可制备体积分数为50vol%粘度小于1Pa·s适于凝胶注模的稳定陶瓷浆料。与干压成型相比,凝胶注模成型的陶瓷有更好的微观结构。采用柠檬酸三铵作为分散剂的实验表明,该分散剂也是一种有效的分散剂,但分散效果较聚甲基丙烯酸铵略差。实验表明当用柠檬酸三铵作为分散剂时,当浆料pH值为10左右时,有较低的表观粘度。该分散剂的最佳用量为PZT基粉体1.5~2.0wt.%,此时制备出固含量达50vol%的分散性好,粘度小于1Pa·s的稳定陶瓷浆料,适于凝胶注模成型。采用干压成型PBSZT时,得到较好的介电常数均匀性(4.06%)。在相同的烧结条件下,凝胶注模成型样品的压电介电性能分别为tanδ=0.25%, Qm=579, Kp=0.510, d33=330 pC?N-1和εr=1511;而干压成型样品的压电介电性能分别为tanδ=0.47%, Qm=2065, Kp=0.515, d33=322 pC?N-1 andεr=1470。结果表明不同成型对Qm和介电损耗tanδ产生显著的影响。对损耗机理和介电损耗的关联性进行了研究表明,其关联性决定于90°畴,受成型工艺和材料组成的影响。
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