论文部分内容阅读
无机细粒子(Inorganic PM2.5)是影响我国区域空气质量的关键物种。本研究选择京津唐和四川盆地两个典型灰霾区,分别以相距1500km的北京和重庆作为代表性特大城市,基于对PM2.5中一次矿物组分、二次无机组分(SO42-、NO3-和NH4+,简称SNA)和气象要素长期、连续的同步观测与模拟,表征了典型地区之间无机细粒子污染的共性和差异,评估了外来沙尘对其矿物组分的季节性影响,并以细粒子酸度为切入点,识别了影响SNA区域传输和转化的关键因素。研究结果表明:（1）由于排放特征和气象条件等因素的差异,重庆PM2.5区域污染水平更高,燃煤、生物质燃烧的贡献更加显著,北京机动车排放的区域影响则大于重庆;然而,两城市春季PM2.5矿物组分浓度和比例相似（10%–25%）,均显著高于其他季节,各季节SNA的比例也均在30%以上。（2）重庆春季PM2.5矿物组分周均浓度可接近甚至超过北京,PM2.5化学组成、气团后向轨迹、沙尘模拟等结果一致表明,高浓度矿物组分主要由外来沙尘传输导致,但其主导来源与北京有所不同:重庆沙尘过程PM2.5中Ca、Mg的富集度较高,主要受西部沙源区影响（<105?E）,以长距离传输为主;而北京沙尘过程PM2.5中Ca、Mg的富集度较低,主要受东部沙源区影响（>105?E）,传输距离相对较短。（3）通过分析重庆的典型沙尘过程,初步建立了基于SO2/PM10、NO2/PM10、风速、气团来源和沙尘模拟的外来沙尘识别方法;对2005年春季PM10超标日的逐日识别结果表明,重庆和北京分别有7天（20%）和21天（54%）可能与外来沙尘影响有关。（4）PM2.5中Si/Al比值在春季沙尘报告期间的持续衰减验证了外来沙尘影响的识别结果;其季节性演变过程则表明:外来源（以沙尘为主）对北京和重庆PM2.5矿物组分的贡献春夏季高、秋冬季低,观测期间的平均贡献率大于50%。（5）SO42-和NH4+均是决定北京和重庆PM2.5酸度最重要的无机物种,而矿物组分的中和能力较弱;北京和重庆PM2.5酸度的季节性波动十分显著,2005年春夏季酸度出现同步变化,但2005年和2006年春季酸度的年际变化趋势相反。（6）天气系统对北京和重庆PM2.5酸度的季节性共变具有决定性影响,沙尘传输和降水的年际差异则分别是导致其两个春季酸度变化趋势相反的关键成因。高酸度条件下,非均相反应可成为北京和重庆NO3-的主要转化途径之一。