太赫兹波段包含了丰富的光谱信息。大量的分子，尤其是有机大分子的转动，振动，以及蛋白质中氨基酸分子的打开，折叠时吸收或者辐射的电磁波都在太赫兹波段，因此太赫兹光谱是研究这些物质太赫兹波段光学性质的有效手段。太赫兹二维谱技术是在太赫兹一维谱的基础上发展起来的一种非线性太赫兹谱技术，它的出现大大提升了人类解析大分子内部结构的能力。太赫兹二维谱作为一种非线性光谱，理论上的一个关键问题是怎么理解介质对于太赫兹辐射的非线性响应，围绕这个问题，本论文主要做了如下工作：　　(1)基于经典的Lorentz模型，从非简谐性（anharmonicity）、非线性耦合（nonlinearcoupling）和非线性阻尼（nonlinear damping）这三种非线性源出发，分别计算了单模介质在三种非线性源下的二阶非线性响应。然后采用一个和实验中比较接近的太赫兹脉冲表达式来模拟得到了三种非线性源下的太赫兹波段的二阶电极化强度的二维谱，这样模拟出来的二维谱图比用冲激函数作为太赫兹脉冲模拟的结果更具有实际意义，对于未来的太赫兹二维谱实验更具指导意义。　　(2)从以上的计算结果出发，分别计算了太赫兹脉冲强度以及太赫兹脉冲宽度对于介质在太赫兹波段的二阶电极化强度的影响。对于太赫兹二维谱实验来说，因为不止一束入射脉冲，所以确定脉冲自身的参数（脉宽）和脉冲之间关系（比如时间间隔，振幅比）对二维谱的影响至关重要，本论文的模拟结果呈现出了这几个参数对于介质在太赫兹波段的二阶电极化强度的影响，这给二维谱实验中参数的选取提供了理论上的依据。　　(3)讨论了基于双模Lorentz模型下的非简谐势能耦合模型的介质对于三束太赫兹入射脉冲的非线性响应。众所周知，现实生活中的分子大多都是多原子分子，这就意味着每个分子的振动模式不止一个，本论文基于经典的Lorentz模型，详细推导了双模式介质在非简谐性势能耦合的情况下介质对于太赫兹辐射的二阶、三阶非线性响应，并进行了二维谱的数值模拟。这是一种比单模模型更加接近真实情况的数值模拟，为更深入的理论和实验工作奠定了的基础。　　(4)提出了交叉耦合太赫兹时域光谱，交叉耦合太赫兹时域谱实验架构部分借鉴了太赫兹二维谱，两束偏振方向互相垂直的太赫兹脉冲间隔一定时间先后入射到放置于磁场中的介质，然后探测端也测量两个偏振方向互相垂直的信号，这样的实验架构可以更加快速简单的测量半导体材料的载流子浓度和迁移率。本论文基于经典的Drude模型，详细的研究了磁场强度、介质的厚度以及两束太赫兹脉冲之间的时间间隔对于交叉耦合太赫兹时域频谱的影响并提出了参数耦合强度δ来表征磁场的存在对于入射太赫兹脉冲之间的耦合作用。　　(5)从非线性耦合和非线性阻尼两种非线性源出发，计算了太赫兹霍尔效应下基于单模Drude模型的介质对于入射太赫兹脉冲的二阶非线性响应，并模拟出了这种情况二阶极划强度的二维谱图，然后据此分析了太赫兹脉冲自身的参数（脉宽）以及太赫兹脉冲偏振方向之间的夹角对于二阶电极化强度的影响。