【摘 要】
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基于纳米材料的电化学传感器因为操作简便,测量精确度高,响应迅速等优良的性能而被广泛的应用在了很多领域,比如安全检测、环境监测和食品分析等等。纳米材料的引入可以提高电化学传感器的性能。氮化碳(g-C_3N_4)作为一种无金属且无毒的半导体材料,具有良好的生物兼容性和化学稳定性,在电化学领域引起了广泛的研究兴趣。遗憾的是,未加修饰的g-C_3N_4会发生重堆积,这样会降低它们的应用性能,所以需要对g-
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基于纳米材料的电化学传感器因为操作简便,测量精确度高,响应迅速等优良的性能而被广泛的应用在了很多领域,比如安全检测、环境监测和食品分析等等。纳米材料的引入可以提高电化学传感器的性能。氮化碳(g-C3N4)作为一种无金属且无毒的半导体材料,具有良好的生物兼容性和化学稳定性,在电化学领域引起了广泛的研究兴趣。遗憾的是,未加修饰的g-C3N4会发生重堆积,这样会降低它们的应用性能,所以需要对g-C3N4进行改性。本论文是以g-C3N4为基底材料,通过引入贵金属材料(例如Au和Pt)和无机金属离子来制备纳米复合物,用合成的纳米材料来修饰碳纸(CP)或者玻碳电极(GCE)构建新型传感器,并探究了所制备的传感器对苯酚检测的电化学性能。具体工作如下:首先通过高温煅烧的方法制备g-C3N4材料,再用表面活性剂-十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)处理g-C3N4,最后用简单的水热法将Na+掺杂到处理过的g-C3N4材料中,成功地制备出有Na+掺杂g-C3N4复合材料,滴涂在碳纸上,并以此为工作电极,用于苯酚的检测。扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析了Na+掺杂g-C3N4复合材料的形貌特征,能谱仪(EDX)分析了其化学组分。循环伏安法(CV)实验结果显示,在0μM到110μM的浓度范围内,氧化峰电流随着苯酚的浓度增加而线性增加,最低检测限为0.33μM。该传感器被证实具有较宽的线性范围和较高的灵敏度。通过沉淀还原的方法,我们合成了金/氮化碳(Au/g-C3N4)纳米复合材料,并用于修饰玻碳电极(GCE),制备一种新型Au/g-C3N4/GCE电化学传感器。利用循环伏安法(CV)和交流阻抗法(EIS)对其电化学性能进行了研究,并取得了理想的实验效果。计时电流法(CA)研究了在苯酚浓度较低时,Au/g-C3N4/GCE传感器的电流响应情况,结果发现在1μM到10μM的浓度范围内,响应电流和苯酚的浓度之间存在较好的线性关系,线性相关系数为0.9987。g-C3N4为基底材料,通过沉淀还原的方法将纳米Pt聚合在g-C3N4表面,得到铂/氮化碳(Pt/g-C3N4)纳米复合材料,构建一种简单的传感器。在最优的实验条件下,在2μM到20μM的浓度范围内,氧化峰电流随着苯酚的浓度增加呈现线性增加,Pt/g-C3N4/CP电极的灵敏度为1.211 mAμM-1,最低的检测限浓度0.667μM(S/N=3),通过计时电流法来测定Pt/g-C3N4/CP传感器的选择性能,这一系列的结果表明,该传感器不仅具有较高的电催化活性而且还具有良好的选择性。通过共沉淀法制备了Au/CeO2/g-C3N4纳米复合物,高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)显示了复合材料的晶格条纹和结构。将Au/CeO2/g-C3N4纳米材料修饰碳纸而制成传感器,并完成了对苯酚的检测。应用循环伏安法、交流阻抗法(EIS)研究了Au/CeO2/g-C3N4/CP电极对苯酚的电化学行为。结果表明,所设计的传感器可检测苯酚的浓度范围为10μM到90μM,对苯酚的最低检测限浓度为0.1μM(S/N=3)。除此之外,运用计时电流(CA)法检测了Au/CeO2/g-C3N4/CP传感器的抗干扰能力,实验结果证实该电极有很强的抗干扰能力。该传感器具有较高的准确性和选择性,能成功地用于苯酚的定量检测。
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