【摘 要】
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西安是中国西北地区重要的国家级中心城市,近年来面临严峻的大气气溶胶污染问题。迄今,政府已经采取诸多有效措施限制城市工业污染物排放,但与交通相关的污染物浓度下降不大,尤其黑碳气溶胶和超细粒子。交通排放是城市地区黑碳和超细粒子的主要来源,且在未来相当一段时间内难以削减。因此,进一步揭示西安城区大气中黑碳气溶胶和超细粒子来源及特征具有显著意义,但已有研究中很少涉及。本研究利用高时间分辨率的黑碳仪(MA-
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西安是中国西北地区重要的国家级中心城市,近年来面临严峻的大气气溶胶污染问题。迄今,政府已经采取诸多有效措施限制城市工业污染物排放,但与交通相关的污染物浓度下降不大,尤其黑碳气溶胶和超细粒子。交通排放是城市地区黑碳和超细粒子的主要来源,且在未来相当一段时间内难以削减。因此,进一步揭示西安城区大气中黑碳气溶胶和超细粒子来源及特征具有显著意义,但已有研究中很少涉及。本研究利用高时间分辨率的黑碳仪(MA-200)以及便携式宽粒径气溶胶光谱仪(MINI-WRAS1371)等观测仪器于2019年对西安城区社区水平和交通环境中大气气溶胶粒子进行观测研究。黑碳仪模型和气溶胶数浓度源解析模型首次被用于研究西安城区交通相关气溶胶来源与变化特征,进一步运用Traj Stat软件的潜在源贡献分析(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析法来模拟2019年潜在污染源区对西安城区气溶胶污染的贡献。西安城区社区和道路环境中的黑碳日均浓度分别为1914±1229 ng/m3(平均值±标准差)和3272±2384 ng/m3。黑碳仪模型的源解析结果表明,来自机动车化石燃料燃烧(BCff)贡献了道路环境中约80.0%的黑碳气溶胶,大于BCff在城市社区水平的贡献率(74.4%)。BCff浓度的日变化特征在早、下午高峰时段和柴油车非限行时段有大幅度的增加。此外,在16:00-19:00高峰时段,有利的通风系数能够明显中和甚至降低新鲜排放BCff的浓度水平。同时,交通环境中黑碳排放主要来自迎风向交通源,而生物质燃烧(BCbb)可能源于区域性污染物迁移。黑碳与示踪性污染物相关性分析结果表明,黑碳与PM2.5和NO2具有一定程度的同源性。利用经验性评估方法得到西安市BCff气溶胶粒径为84.6~94.0 nm之间,处于爱根核模态。西安城区道路环境中气溶胶数量浓度来源:N1(45%;机动车的直接排放和排放后立即成核的粒子)所占百分比小于N2(55%;机动车废气在稀释和冷却成核粒子及其他原位粒子的形成)。此外,相对湿度、风速与N2浓度呈现负相关,N2浓度与交通、城市背景气溶胶负载具有正相关性。气溶胶粒径分布显示出粒子数量与质量浓度分布峰值存在明显差异,单一气溶胶评价指标存在局限性。后向轨迹聚类分析结果显示,西安本地运输、中距离气团和远距离输送三方面影响,其中,远距离输送平均占比仅8.13%。浓度权重轨迹模拟结果表明,气溶胶源贡献具有显著季节性特征,春季主要潜在污染源区集中在西安西北部,对时均PM2.5贡献约60μg/m3;在秋季,陕西中南部贡献了西安城区时均PM2.5浓度大约为100μg/m3;冬季CWT高值潜在源区范围在秋季基础向陕西北部,甘肃东部、四川东北部、重庆北部、湖北西北部和河南西部延伸。研究结果有助于制定针对性交通气溶胶污染监测、评估策略以及交通减排政策,区域性气溶胶污染协同治理。
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