二维金属硫族化合物（MDs）具有丰富的化学组成和晶体结构,赋予了其丰富的物理化学性质和广阔的应用前景,但同时也为材料的可控合成带来了挑战。化学气相输运法（CVT）是常用的晶体合成方法,可合成大部分MDs宏观晶体,为通过机械剥离法制备二维晶体提供了高质量的母体材料。机械剥离过程可保持材料的本征性质,但剥离的晶体形状、层数与尺寸不可控,难以实现大规模应用。本论文创新性地提出利用CVT法一步合成二维晶体的新思路。论文以建立二维晶体材料的CVT合成新方法为目标,以调控传输速率为切入点,将合成晶体的厚度由毫米尺度减小到纳米尺度,实现了Mo S₂、Pt Se₂等二维晶体的控制合成,展示了该方法兼具高质量、普适性与可控性,为二维MDs的可控合成和性质研究提供了重要基础。本论文的主要内容包括以下三个方面:1.二维Mo S₂的化学气相输运法合成及性质研究。以最具代表性的二维Mo S₂的可控合成为起点,通过对反应历程和反应机理的分析,研究了各个反应条件对生长结果的影响。综合各种结构和性质的表征手段,证实了该方法制备得到的Mo S₂质量高、可控性好,首次实现了单层二维晶体的CVT合成。2.二维Pt Se₂的化学气相输运法合成及层数效应研究。二维Pt Se₂具有极强的层间相互作用力,其层数控制合成为二维晶体的合成方法提出了更高的挑战。通过对反应体系的筛选与反应条件的精细优化,绘制出层数与反应条件的关联图,实现了1-20层Pt Se₂的层数可控合成,展示CVT法制备二维材料的可控性。以层数控制合成为基础,首次测量出二维Pt Se₂在3L-4L之间发生半导体-金属性转变,揭示了Pt Se₂电化学催化析氢性能的层数效应,并结合理论计算对层数效应的根源进行解释,为二维电子材料与催化剂的理性设计提供指导。3.其他二维金属硫族化合物的化学气相输运法合成。通过对反应物和传输剂的筛选,并相应选择合适的反应区和生长区温度,实现了包括WS₂、Mo Se₂、Mo_xW_1-xS₂合金、Nb Se₂、In Te等在内的二维MDs的可控合成,展示了CVT法合成二维晶体的普适性。基于对CVT反应历程和反应机理的讨论,分析了CVT法制备晶体材料和二维材料的异同,提出了CVT法制备二维MDs的一般思路,为研究新材料、新性质和新应用提供了重要基础。