废旧阴极和铝灰大量堆存弃置限制了铝电解行业的可持续发展。为解决当前问题,实现废旧阴极和铝灰的无害化处理和高值化利用,本研究提出了一种充分利用两者中分别富含的NaF和Al2O3,通过组合水洗、碱烧结、碳酸化等方法合成冰晶石的新工艺。所得冰晶石可作为铝电解过程的良好助熔剂。本论文的主要结果如下:（1）废旧阴极水洗浸取NaF及超声过程强化。利用废旧阴极中NaF与其他杂质溶解度的显著差异,通过水洗将NaF与后者分离,探究工艺条件对NaF浸取率的影响。结果表明,本研究体系下,优化的工艺条件:废旧阴极粒径范围75～63μm、浸取时间50 min、温度80℃、液固比10:1,NaF的最大浸取率85.82%。根据动力学分析,内扩散传质是从废旧阴极中浸取NaF的控制步骤。因此,利用超声的空化效应来克服内扩散的阻力。在超声功率400 W下对水洗后悬浊液超声处理40 min,NaF的浸取率从85.82%提高到97.43%。浸取动力学方程的拟合结果表明,超声强化过程可以减弱内扩散阻力。因此,浸取控制步骤转变为以表面反应起主导作用的混合控制。（2）通过水洗脱盐和碱烧结联合工艺从铝灰中制备NaAlO2。首先,通过水洗脱除铝灰中的NaCl,铝灰粒径范围75～63μm、水洗时间40 min、温度90℃、液固比9:1,最大脱盐率为92.86%。其次,脱盐后的铝灰与NaOH混合,高温烧结得到NaAlO2。根据Na2O-Al2O3-H2O三元相图,高温、高碱有助于NaAlO2的形成。确定工艺优化参数:碱灰比1.75:1、反应温度850℃、时间90 min,Al2O3转化率最高87.85%。（3）碳酸化法合成冰晶石。用得到的NaF和NaAlO2采用半间歇碳酸化法合成冰晶石。碳酸化法是通过注入纯CO2气体来调节系统p H值。最佳合成条件:温度70℃、氟铝比1.1:1、晶种添加量0.4 g、p H值8、时间120 min,冰晶石收率95.34%,纯度96.34%。XRD、SEM、Raman和EDS分析表明,所得冰晶石呈八面体结构,同时符合GB/T 4291-2017对于高分子比冰晶石的规定。