铁砷化合物掺杂及物理性质研究

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铁砷(Fe-As)超导体具有较强的金属性,较大的上临界场(Hc2)和临界电流密度(Jc),在工业上有着广泛的应用前景;其电子配对媒介和配对方式为探索高温超导机制提供了前所未有的良好契机,也可能成为解开高温超导理论之谜的钥匙和突破口,因而铁砷超导体和铁砷化合物成为材料科学研究热点之一。近年来新型铁砷化合物层出不穷:如和导电层平行堆垒的传统超导体不同,CaFe4As3由FeAs条带在空间交叉连接形成网状结构,随着温度降低体系先后经历两次反铁磁自旋密度波转变;Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5(Ca10-4-8)把基于方钴矿结构的Pt4As8插入FeAs层作为中间层,将铁砷超导体的化学复杂性又提高到了一个新的高度。本文具体研究内容如下:  1.采用Sn助溶剂法生长了Pt、Ga掺杂的CaFe4As3晶体样品,进行X射线衍射物相分析后测量了样品的电阻率、磁阻、Hall效应、磁化率、比热等综合物理性能。发现与母相CaFe4As3相比,CaFe3.64Pt0.36As3电阻率在整个温度区间下降了约一半,而CaFe3.64Ga0.36As3电阻率则增大了一个数量级,Hall效应测量结果也佐证了这一点。从磁阻、Hall效应、磁化率和比热等测量结果综合判断,Pt和Ga掺杂使CaFe4As3在物理性质和电子结构上,发生了不同的改变,但两个磁相转变温度并未因Pt或Ga掺杂而变化,说明CaFe4As3的磁结构相对稳定强固,对非磁性离子掺杂不敏感。  2.使用FeAs助溶剂法生长了同价Ru掺杂的BaFe2As2样品Ba(Fe1-xRux)2As2(0≤x≤0.4),系统研究了Ru掺杂Ba-122体系电输运和磁性质随掺杂量x的变化关系,得到了超导样品的上临界、不可逆场及体系相图。发现和同价P掺杂相似,Ru掺杂Ba-122相图中也存在较大的超导区域,但最高转变温度低于P掺杂,这是由于Ru占据Fe位给体系引入了更多的无序造成的;另外本文还测量了Ru掺杂Ba-122样品的纵向磁阻MR//,将测量结果与Shilpam Sharma等人使用自旋极化密度泛函计算得到的Ru掺杂Ba-122体系磁结构相比较。探讨了Ru掺杂Ba-122体系的超导机制,说明自旋涨落对于超导出现的重要性,表明使用纵向磁阻符号判断体系内Fe基超导由何种自旋涨落(AFM自旋涨落还是FM自旋涨落)促成且主导是一种在实验上较为方便简洁的手段。  3.制备了Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5(Ca10-4-8)单晶并对其电阻率、磁阻、磁化率、Hall效应和热导进行了详细测量,完善了基本物理性能,首次报道了其c轴层间电阻率,热导及Seebeck系数结果。发现尽管其PtAs中间层为金属性,但Ca10-4-8的ab面电阻率和c轴电阻率还是存在较大的各向异性和行为差异。这和有着较低电输运各项异性的传统Fe基超导体明显不同,却在空穴型Cu基高温超导体系中非常常见,即在临近转变温度Tc附近,c轴电阻率展现半导行为,我们认为这是由Ca10-4-8晶体结构、电子结构和晶格堆垛层错造成的;另外热导率测量结果显示Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5内热量主要为声子携带传递,电子贡献几乎可以忽略不计,Ca10-4-8为相对低载流子浓度体系。综合物理性能,我们提出了Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5的层状晶体结构,相对较高的转变温度和体系大的电输运各向异性暗示其在制备下一代本征约瑟芬结等高频微电子器件中可能拥有着巨大的应用潜力。
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