介质阻挡放电离子源及其对大气环境中水团簇分子分布的研究

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介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)是一种大气压下的气体放电,本论文介绍了一种以介质阻挡放电为原理的离子源,它通过介质阻挡放电产生载气(通常使用氩气)的等离子体,放电所产生的等离子体与被分析物发生电荷转移反应,产生的被分析样品的离子进入质谱被分析和检测。本文使用鼓泡法,产生氩气与四氯化碳液体的饱和蒸汽的混合气体,经介质阻挡放电后进入质谱仪器被分析检测。实验得到了四氯化碳的质谱图(三氯化碳正离子CCl3+的谱图),这说明所用的介质阻挡放电离子源能够正常工作产生离子。对于水分子团簇构成和结构的探索是长久以来人们研究的热点,本论文中,使用介质阻挡放电离子源结合三重四极杆质量分析器的方法首次测得大气中各种水的团簇分布情况。结果表明在室内大气环境下,水主要是以几个至几十个水分子所组成的分子团簇的形式存在,且团簇的分布与空气湿度,即水在空气中的分压有关。实验中,除观测到空气中也存在前人已报道过的具有笼状结构的H+(H2O)21外,还观测到其他几种较稳定结构的水的团簇,即H+(H2O)4,H+(H2O)10和H+(H2O)15。实验中所测得的水分子团簇分布结果与使用的离子源以及质量分析器种类无关。此外,实验还给出了在空气温度为303K,308K,311K和313K时的放电产物分布谱图,研究了大气环境下的水分子团簇存在的热解离现象,即随着空气中温度的升高,较大的水分子团簇会发生裂解,变成较小的团簇。我们还用碰撞诱导解离(CID)的方法研究了H+(H2O)n(n=4~16)离子的碰撞解离产物,结果表明,随着H+(H2O)n(n=4~16)的离子的n值的逐渐增大,其最稳定的碰撞解离产物的大小也在逐渐变大。我们还进一步研究了H+(H2O)10离子的碰撞解离产物与碰撞气体(即Ar气)密度的关系,得到了碰撞气体密度与碰撞解离产物分布的关系。水分子团簇的碰撞解离过程无选择性,不存在选择性的解离通道。此外我们还对H+(H2O)4离子进行了理论模拟研究,得出了其最稳定的结构。
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