掺硼铁氧化物性质及其对有机污染物的光催化降解效果研究

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以铁氧化物为催化剂催化氧化降解有机污染物已成为近年来环境化学方面的研究热点。相对于传统光催化剂二氧化钛,铁氧化物的带隙能较低,且能诱发芬顿反应,因此,铁氧化物光催化将成为具有广阔应用前景的治理环境污染的新技术。为了提高铁氧化物光催化剂的活性,本文以人工合成针铁矿为基础,经硼酸三甲酯处理形成不同硼掺杂质量分数的针铁矿和赤铁矿,探讨了它们的结构性质和光催化活性。主要采用溶胶凝胶法和研磨煅烧法来制备掺硼铁氧化物;并采用XRD, FT-IR, DRS, BET等表征手段研究了掺硼铁氧化物的结构和光电性质。以甲基橙和阿特拉津为目标污染物,研究不同合成方法、掺杂比例、pH、过氧化氢和不同光源对催化剂活性的影响,确定了最佳掺杂条件。通过上述研究得到了以下主要结论:1)硼掺杂能改变铁氧化物的晶体结构,增大催化剂的比表面积,其中掺硼针铁矿系列的比表面积要大于掺硼赤铁矿系列的比表面积。2)硼掺杂能提高催化剂的Lewis酸性,且随着掺硼量的增加,催化剂的Lewis酸性逐渐增强。3)硼掺杂能影响铁氧化物对紫外和可见光的吸收性能。掺硼针铁矿系列催化剂中掺硼2%针铁矿对光的利用率最好,掺硼赤铁矿系列催化剂中掺硼2%赤铁矿对光的利用率最好。掺硼2%赤铁矿对光的吸收能力要优于掺硼2%针铁矿。4)适量硼掺杂能提高铁氧化物的紫外光和可见光催化效率,过量的硼掺杂不利于催化剂的光催化效率。紫外光下,掺硼针铁矿系列对甲基橙降解效率的顺序为:掺硼2%针铁矿>未掺杂针铁矿>掺硼10%针铁矿,掺硼赤铁矿系列对甲基橙降解效率的顺序为:掺硼2%赤铁矿>未掺杂赤铁矿>掺硼10%赤铁矿。掺硼赤铁矿系列催化剂的紫外光降解能力大于掺硼针铁矿系列催化剂。5)紫外光下甲基橙的最佳降解条件为:pH=3,催化剂为掺硼2%赤铁矿,存在过氧化氢。可见光下甲基橙的最佳降解条件为:pH=3,催化剂为掺硼2%针铁矿并有过氧化氢存在。6)在可见光下,掺硼铁氧化物对阿特拉津具有光催化降解的作用,其光催化过程符合一级动力学反应方程。其中掺硼2%针铁矿对阿特拉津的光催化效果最好。可见光下阿特拉津的最佳降解条件为:pH=3,温度为35℃,催化剂为掺硼2%针铁矿并有过氧化氢存在。
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