铈掺杂纳米氧化锌的制备及降解头孢类抗生素的研究

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抗生素造成的水环境污染是目前水处理的一大难题,机体摄入的抗生素最终进入环境,形成污染,对生态环境以及人类健康产生严重危害,而水中抗生素的治理随着新型环境污染物的提出,逐渐发展为新的研究热点。国内外对纳米氧化锌及改性方面的研究颇多,在染料废水等方面均显示出了良好的降解效果,但以抗生素为目标物进行的应用研究还很少。光催化技术相对传统水处理技术更加绿色环保,将该技术应用于治理抗生素污染的研究,也为此类物质降解研究提供新思路,具有重要的实际意义。课题研究ZnO及Ce/ZnO的最佳制备条件,及其对头孢类抗生素的降解效率。本实验应用溶胶凝胶法制备纳米氧化锌,并采用XRD、SEM、FT-IR进行表征。在抗生素降解条件为催化剂投加量50 mg、初始底物浓度5 mg/L、初始pH值7、紫外光照反应1 h时,得到最佳纳米ZnO的制备条件,即:煅烧温度为550℃、煅烧时间为3 h、添加0.5 g十二烷基苯磺酸钠;同降解条件下得到最佳纳米Ce/ZnO的制备条件,即:铈的掺杂量(nCe/nZn)为0.05、煅烧温度为550℃、煅烧时间为3 h、添加0.4 g十二烷基苯磺酸钠。XRD结果表明:自制的纳米氧化锌呈六方纤锌矿结构,结晶度、纯度较高;部分未进入ZnO晶格中的铈离子以氧化铈的形式存在。SEM结果表明:自制的纳米氧化锌为椭球状,粒子尺寸均一,平均粒径80 nm,且分散性较好,但是有局部团聚现象。FT-IR结果表明:证实了自制催化剂中ZnO晶胞的存在;推测有氧化铈的存在。采用单因素试验及正交试验对头孢呋辛钠以及头孢他啶的光催化降解效果以及影响光催化降解的重要工艺参数进行了考察和优化。结果表明,以ZnO为光催化剂,头孢呋辛钠为目标物,得到最佳的降解条件,即:催化剂投加量为50 mg、初始底物浓度为5 mg/L、初始pH值为8、紫外光照时间为80 min,最佳降解率为64.52%;同条件下以Ce/ZnO为光催化剂,最佳降解率为77.54%。通过对比,掺杂稀土铈(Ce)可以提高光催化活性,头孢呋辛钠降解率提升了 13%。以ZnO为光催化剂,头孢他啶为目标物,得到最佳的降解条件,即:催化剂投加量为40 mg、初始底物浓度为5 mg/L、初始pH值为7、紫外光照时间为80 min,最佳降解率为62.79%;Ce/ZnO为光催化剂,投加量为30 mg时,最佳降解率为70.52%。通过对比可知,掺杂稀土铈可以提高光催化活性。催化剂Ce/ZnO经过5次的重复使用,降解率仍在60%以上,说明Ce/ZnO稳定性较好,可以循环使用。
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