自然水体抗生素分布特征及MBR-UV/NaClO系统对抗生素及抗性基因去除效果研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:JSHjanet
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抗生素由于具有良好的抗菌作用且价格低廉,被大量使用于人类医疗与动物养殖等。然而,抗生素的大量使用对自然水体尤其是以地表水为饮用水源的水环境带来了巨大风险及挑战。因此,调查自然水体中抗生素浓度,评估其生态风险,并在此基础上研究高效降解水体抗生素及其抗性基因的反应器,将对自然水体中抗生素类污染物的去除具有重要的意义。本论文以我国经济发展迅速的长江中下游流域为研究区域,选择长江中下游17个湖泊与8条河流,通过野外样品采集,对10种典型抗生素含量以及风险进行了调查评估;室内实验所搭建的MBR-UV/NaClO系统,研究了对含10种典型抗生素的受污染地表水的处理效果。所获得的研究结果如下:(1)长江中下游水体中典型抗生素的调查结果如下:1)分别在湖泊与河流中检测到7种和5种目标抗生素,浓度范围分别为ND-1139.4 ng/L和ND-84.15 ng/L。在调查湖泊中检测到的磺胺嘧啶(SD)、磺胺甲恶唑(SMZ)、氧氟沙星(OFX)、红霉素(ERY)、罗红霉素(ROX)、布洛芬(IBU)和萘普生(NAX)的浓度范围分别为:0-24.84 ng/L、14.86-657.02 ng/L、0-106.04 ng/L、0-1139.4 ng/L、ND-23.49 ng/L、IBU、0.62-17.50 ng/L、0.44-3.74 ng/L;在调查河流中检测到的SD、SMZ、ERY、ROX、NAX浓度范围分别为ND-6.33 ng/L、ND-84.15 ng/L、ND-11.80 ng/L、0.51-3.34 ng/L和0.59-1.34 ng/L。总体上调查水体中SMZ和ERY污染最为严重。2)对调查区域水体中的抗生素与相应环境中的部分水质参数做了相关性分析。结果表明,在研究湖泊水体中SD和ROX之间、OFX和NAX之间呈显著的正相关关系(p<0.05),OFX与IBU呈极强的正相关关系(p?<0.01),OFX与氧化还原电位呈显著的负相关关系(p?<0.05),NAX与电导率呈极强的正相关关系(p<0.01),IBU与氧化还原电位呈显著的正相关关系(p?<0.05);在研究河流水体中SMZ分别与ERY和温度(T)之间显著正相关(p<0.05),还与NO3--N、NH4+-N和悬浮颗粒极度显著正相关(p?<0.01);ERY与NO3--N正相关(p?<0.05);ROX与NH4+-N和悬浮颗粒物正相关(p?<0.01)。3)对调查区域水体中抗生素的生态风险水平与健康风险水平进行了评估。生态风险评估结果显示:SMZ在所有湖泊中均具有高风险,在6条河流中存在高风险,ERY在5个湖泊中存在高风险;健康风险评估结果显示:不同抗生素对不同水体中的健康风险水平随年龄段的不同有所差异,随着年龄段的减小,抗生素对人体的健康风险水平升高。在5个湖泊中出现了抗生素对人体存在高风险水平,OFX、ROX与ERY在各个湖泊中存在风险的几率大于其他抗生素。在被调查的河流中,抗生素对人体的风险总体为低风险或无风险。风险评估结果显示,抗生素长期存在于环境中对生态及人体存在巨大的潜在危险,应该尽快实施防控措施并加以控制。(2)通过室内搭建的MBR-UV/NaClO系统处理受污染地表水,结果表明:1)MBR系统长期对CODMn与NH4+-N有较好的去除效果,去除率范围分别为49.32%-92.68%和44%-100%,对UV254的去除率为2.22%-54.95%。MBR-UV/NaClO对CODMn与NH4+-N的去除效果好,且对系统中UV254的去除相对于MBR系统增加了0.94%-42.22%。2)各抗生素在系统中各部分检出浓度为ND-379.37 ng/L。MBR-UV/NaClO系统整体对SMZ、ERY、ROX、NAX、IBU、环丙沙星(CIP)、OFX、四环素(TC)、氧四环素(OTC)和SD的去除率分别对应为95.61%、87.57%、93.38%、93.80%、71.46%、50.54%、52.97%、33.57%、47.71%和12.18%。其中在各阶段处理中,不同抗生素存在消减或积累情况。总体而言,OTC、ROX与IBU大部分在MBR系统内转化降解;而CIP、OFX、TC、ERY与NAX大部分被UV/NaClO去除;本研究中MBR系统对SD与SMZ无去除效果,而UV/NaClO系统对SMZ有很好的去除效果,去除效率为95.61%,但仍对SD无明显去除作用,去除效率仅为12.18%。系统对各抗生素的去除率和检出浓度可能与反应器各部分的操作条件如pH、DO等有关,与抗生素的结构性质如亲疏水性、分子量大小等有关,与系统中水基质如碳酸盐、氨氮等有关。3)抗生素长期存在于环境中将会诱导抗生素抗性基因(ARGs)的产生,本研究持续在MBR-UV/NaClO系统中添加抗生素,发现磺胺类抗生素抗性基因sul1的检出浓度为10-0.458-105.659 copies/mL,反应器中各部分对sul1的去除贡献不同。在MBR阶段,sul1在进水中为102.997-105.603copies/mL,在MBR出水中为102.066-102.909 copies/mL,MBR与UV/NaClO对sul1的去除效果分别为0.121-2.693、1.299-3.187个数量级。总体上看,本研究中MBR与UV/NaClO对低浓度的sul1均有较好的去除效果。反应器对ARGs的去除可能与反应器的操作参数如DO等有关,与水基质如系统中的抗生素浓度、重金属等有关,与系统中的微生物群落有关等。
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