有机共晶是由两种或多种组分通过非共价键作用组装形成的固体材料,与传统共价键合成相比,具有成本低廉、结构设计灵活、可溶液加工等优势,为功能材料的设计与制备提供了有效策略。共晶是组分明确的单晶材料,其构筑单元在共晶内呈现清晰有序的堆积结构,有利于研究多组分材料的结构与性质关系,进一步为高性能功能材料的设计与合成提供指导。其中,电荷转移共晶是指在给受体分子之间有自由电子离域的一类,电荷转移作用既可以是形成共晶的组装驱动力,也可以为共晶性质的探索提供更多的可能性,在光、电、磁等领域引起了科学家们广泛的研究兴趣。因此,本论文主要聚焦于有机电荷转移共晶的设计、组装及其光电功能,主要内容如下:1、我们成功制备了具有给受体分子间电荷转移特性的TTC共晶,其给体为反式-1,2-二苯基乙烯（Trans-1,2-Diphenylethylene,TSB）,受体是1,2,4,5-四氰基苯（1,2,4,5-Tetracyanobenzene,TCNB）。TTC共晶的给受体分子之间的电荷转移特性有利于缩小共晶单重态-三重态的能级差,有效地促进了共晶体系内的反系间窜越过程,进而在共晶体内创新性地观察到了热活性延迟荧光现象,为热活性延迟荧光材料的制备提供了新的设计准则与思路。2、我们成功制备了一维形貌的电荷转移STC共晶（给体:4-苯乙烯基吡啶,4-Styrylpyridine,Spe;受体:1,2,4,5-四氰基苯,1,2,4,5-Tetracyanobenzene,TCNB）。该共晶呈现交替柱排列,并且给受体分子间电荷转移作用加强了整个共晶体系的电子离域,进而表现出单体所不具备的双光子吸收特性。值得注意的是,具有双光子吸收特性的STC共晶是通过无功能单体制备的,实现了双光子吸收性质的从无到有。同时,我们也在其它电荷转移共晶体系中发现了这种特性,表明了共晶工程是制备非线性光学材料的有效手段,为构筑非线性光学材料提供了新视角。3、基于制备的STC共晶,研究了STC共晶在外界酸碱刺激下实现了两组分-三组分-两组分光学行为的可逆转变。其中,三组分的吡啶盐（STC-H）的堆积结构相对于起始STC发生了改变,其给受体分子之间的电荷转移程度降低。因此,STC-H的荧光光谱和双光子吸收光谱相对于STC共晶均发生了蓝移。当STC-H在外界碱性气氛的刺激下,光谱行为又可逆恢复到了起始状态。此外,单体Spe的非线性光学性质在外界酸性气氛的刺激下也发生了转变,实现了非线性光学行为有效调控。