石墨烯单晶生长中氧元素的作用及其氮元素掺杂

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石墨烯是一种仅具有单层碳原子厚度的,具有多种优异性能的二维材料,它在基础理论研究和未来电子学领域都具有非常大的潜在应用价值。石墨烯单晶薄膜缺陷少,无晶界,比多晶薄膜有更好的电学热学和力学性质。因此具有可控层数的大面积单晶石墨烯的快速生长对于石墨烯器件的大规模集成具有重要意义。研究发现,在铜基板上引入氧可以极大地提高石墨烯的生长速率并降低石墨烯成核密度,该发现有利于高质量大面积单晶石墨烯的制备。本文采用两种不同的预氧化方式氧化铜基底,之后在含氧量不同的铜基底上进行石墨烯单晶的生长,由此研究氧浓度对石墨烯生长的影响。实验发现在较高氧浓度的铜基底上生长的石墨烯单晶的晶粒尺寸远小于在较低氧浓度的铜基底上生长的石墨烯单晶。通过适当地控制铜基底的氧化程度,在1050°C的生长温度下获得毫米级石墨烯单晶。基于实验观察和理论分析,揭示了氧在石墨烯单晶CVD生长中的双重作用:i)铜基底表面的氧有助于碳氢化合物原料的分解,降低石墨烯的生长势垒,从而提高石墨烯的生长速率,单位时间内增大了石墨烯的晶粒尺寸;ii)铜基底表面过量的氧会导致石墨烯边缘的刻蚀,会减小石墨烯单晶的尺寸。本研究为选择含有合适氧浓度的催化铜基底,而从获得大面积高质量的单晶石墨烯提供了实验依据。石墨烯被认为是一种无带隙的半金属,这使得其在许多电学和光学的实际应用中受到很大限制。掺杂对于调节石墨烯的电学性质是非常重要。掺杂导致了石墨烯中带隙的打开,使其具有可调谐的电子、磁和光学特性,这对基于石墨烯电子器件的应用具有重要意义。在本文中,使用乙腈作为液态碳源,通过化学气相沉积法生长掺氮单晶石墨烯。在之前优化的生长条件下实现了利用液态碳源的超快速生长。氮掺杂单晶石墨烯的生长速率可达20.25μm min-1。样品中掺杂氮的原子百分率约为1%。该研究为制备高质量氮掺杂单晶石墨烯提供了可靠的合成路线,有利于其在工业生产中的广泛应用。
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