全无机钙钛矿材料CsPbX₃（X=I、Br、Cl）因其优良的热稳定性和光电性能备受薄膜太阳能电池研究者的关注。特别是CsPbI₂Br,较佳的禁带宽度（1.91 eV）和优异的稳定性使其成为最有发展潜力的全无机钙钛矿太阳能电池吸收层材料。目前,国内外的研究学者已经对CsPbI₂Br的元素掺杂和界面性质进行了广泛的实验研究,但是对于某些元素（如锰）掺杂CsPbI₂Br的方式及改性机制尚有争议,同时与吸收层有关的异质相界面的微观结构与性质仍需要深入的探索研究。为此,本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法从原子和电子层次上深入研究了Mn掺杂CsPbI₂Br的微观机理、吸收层CsPbI₂Br/电子传输层SnO₂异质相界面的局域晶格结构和电子性质,以期为CsPbI₂Br电池材料的成分-结构设计提供理论依据和帮助。取得的主要结果如下:（1）CsPbI₂Br的电子结构计算表明,CsPbI₂Br为直接带隙半导体材料,其价带顶主要由I-5p和Br-4p轨道电子贡献,导带底主要由Pb-6p轨道电子贡献。Pb和I、Br原子之间的成键特征为离子键和共价键的混合。光学性质计算表明,CsPbI₂Br的介电函数虚部具有三个显著的峰,其中2.84 eV处的峰主要来自价带顶到导带底的电子跃迁贡献,测得其静介电常数为4.97;在吸收谱中,当光子能量大于1.36 eV时,CsPbI₂Br的吸收系数逐渐增加。（2）计算了Mn取代和间隙掺杂CsPbI₂Br的结合能,发现掺杂体系的结合能都为负,这说明Mn取代和间隙掺杂CsPbI₂Br均可以稳定存在,且间隙掺杂更稳定;另选取最稳定的取代和间隙掺杂模型进行电子结构计算,结果表明:Mn取代掺杂CsPbI₂Br时,Mn-3d轨道强烈局域在费米能级处而形成中间带,这意味着Mn取代掺杂CsPbI₂Br将形成中间带半导体、拓宽光子吸收范围、提升光子吸收利用率;对于Mn间隙掺杂CsPbI₂Br,发现其费米能级穿过导带底并且Mn掺杂引入的杂质能级位于禁带上方靠近导带底附近,导电载流子主要由导带电子贡献,该体系表现出n型掺杂半导体的特性。此外,无论Mn取代还是间隙掺杂都导致CsPbI₂Br的静态介电常数明显增加,光吸收能力明显增强,反射率减小;且发现Mn间隙掺杂在低能区表现出更优异的光学性能。（3）CsPbI₂Br（100）/SnO₂（110）异质相界面的研究表明:界面的失配度为6.4%,界面结合能为-0.79 J/m²,这说明该界面取向和结合方式可以稳定存在;电荷分析发现界面处存在电子转移,这促进了界面处的原子结合成键;态密度计算发现CsPbI₂Br（100）/SnO₂（110）界面在费米能级处存在由I-5p轨道和O-2p轨道电子引起的界面态,这或是导致太阳能电池转换效率较低的原因之一。