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吸附技术是处理各种工业过程产生的大量染料废水最高效便捷和常用的方法之一,但研发经济高效、易分离无污染的绿色吸附材料是解决其更好应用的关键。本研究以无毒、可降解和来源丰富的天然海洋资源高分子海藻酸钠(Sodium Alginate,SA)为基质,合成了两种磁性铁及铁钇海藻酸盐聚合物凝胶球复合材料(Fe3O4@SA-Fe和Fe3O4@Fe-SA-Y)。采用SEM-EDS、XRD、BET-BJH、FTIR、VSM和UV-Vis等一系列技术手段对复合材料进行表征分析并分别以刚果红(CR)和直接红23(DR 23)、直接红13(DR 13)和直接黑19(DB 19)四种偶氮染料作为吸附对象,分别详细考察了两种复合材料的制备条件和吸附条件,探究了吸附动力学、等温吸附、吸附热力学及吸附机理,具体研究结果如下:(1)获得制备Fe3O4@SA-Fe聚合物凝胶球的优化条件为:在298K下将质量浓度为7 g/L的Fe3O4加入到16 g/L的SA溶液中,搅拌均匀后滴入到质量浓度为12.5 g/L的Fe Cl3交联剂溶液中,交联反应固化4 h后,冲洗干燥得到Fe3O4@SA-Fe聚合物凝胶球。获得制备Fe3O4@Fe-SA-Y凝胶复合材料的优化条件为:在298K下将0.1 g的Fe3O4加入到16 g/L的SA溶液中,搅拌均匀并滴入质量比m Fe:m Y为2:1、质量浓度为30 g/L的Fe(Ⅲ)和Y(Ⅲ)离子混合溶液中,固化反应3 h后洗涤干燥即得到目标物Fe3O4@Fe-SA-Y凝胶球复合材料。(2)通过SEM-EDS、XRD、BET、FTIR、UV-Vis和VSM等一系列技术手段对样品表征,结果表明:粉末SA主要由不同块状和片状微粒组成,由其分别合成了颗粒状磁性海藻酸(Fe3O4@SA-Fe)和磁性铁钇交联海藻酸盐(Fe3O4@Fe-SA-Y)凝胶复合材料,形貌发生了根本变化,凝胶球颗粒表面呈现“菜花状”,完全由凹槽和深浅不一的沟纹构成;同时两种凝胶球均具有良好的磁响应性能,吸附污染物后可在外加磁场的作用下快速聚集并与水体分离,有效防止了对环境产生的二次污染。(3)Fe3O4@SA-Fe聚合物凝胶球对CR和DR 23偶氮染料吸附的优化条件为:在室温下,CR和DR 23染料溶液的初始浓度分别为3800 mg/L和1400 mg/L,在其自然p H值(分别为8.0和9.0)和吸附时间均为30 min时,Fe3O4@SA-Fe聚合物对CR和DR 23的吸附量分别可达3017 mg/g和1305 mg/g,相应的去除率分别为95.3和93.2%,具有超高的吸附性能。Fe3O4@Fe-SA-Y凝胶球复合材料对DR 13和DB 19偶氮染料吸附的优化条件为:DR 13和DB 19染料溶液的初始浓度分别为3000 mg/L和3600 mg/L,在其自然p H值(分别为8.0和9.0)、298K和吸附时间为60 min时,Fe3O4@Fe-SA-Y凝胶球对DR 13和DB 19的吸附量分别可达2415和2807 mg/g,相应去除率分别为96.6和93.6%,显示出超强的吸附去除效能。(4)Fe3O4@SA-Fe聚合物凝胶球吸附CR和DR 23偶氮染料的吸附动力学、等温吸附、吸附热力学及吸附机理的研究结果表明:在不同温度下,Fe3O4@SA-Fe对CR和DR 23的吸附过程均符合拟二级吸附动力学方程,吸附速率极快且主要受颗粒内扩散控制;等温吸附数据均更好地符合Langmuir模型,同时也较好地符合D-R模型,由此获得的平均吸附能值分别在19.3~27.7 k J/mol和22.7~24.2 k J/mol的范围内,表明聚合物凝胶球与染料分子之间存在化学吸附和氢键作用。Fe3O4@SA-Fe吸附两种偶氮染料的热力学参数ΔG<0、ΔH<0和ΔS>0,表明吸附反应均为有序性降低、放热的自发反应。Fe3O4@Fe-SA-Y复合凝胶球材料对DR 13和DB 19的吸附动力学、等温吸附和吸附热力学研究表明:在不同温度下,Fe3O4@Fe-SA-Y对DR 13和DB 19的吸附过程均能用拟二级动力学模型准确描述,且吸附速率主要受颗粒内扩散控制。Fe3O4@Fe-SA-Y对DR 13和DB 19的等温吸附行为均能用Langmuir模型描述,同时也较好地符合D-R模型,由此获得的平均吸附能值分别在20.6~18.9 k J/mol和17.4~14.4 k J/mol范围内,表明Fe3O4@Fe-SA-Y与染料分子之间存在化学吸附和氢键作用。Fe3O4@Fe-SA-Y吸附两种偶氮染料的ΔG<0、ΔH<0和ΔS>0,表明对两种吸附反应均为混乱度增大、放热的自发反应。(5)通过对Fe3O4@SA-Fe和Fe3O4@Fe-SA-Y凝胶复合材料吸附偶氮染料前后的UV-vis、FTIR和XPS表征结果说明两种凝胶复合材料与染料分子之间主要通过氢键作用、静电吸引作用和表面络合发生相互作用。本研究制得Fe3O4@SA-Fe和Fe3O4@Fe-SA-Y两种凝胶球复合材料合成方法简单、操作方便和机械性能好,分别对四种高浓度偶氮染料的吸附速率快、宽的p H值应用范围和超高的吸附容量,且吸附后利用外磁场能够与水相快速分离,无二次污染,这为制得生物安全、性价比高的吸附材料提供了一条可行途径,在废水处理方面将有很好的潜在应用前景。