超声波强化零价铁/过硫酸钾体系降解2,4,6-TCP及机理研究

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氯酚是一种应用很广泛的有机化合物,近年来产生的环境问题和健康问题越来越严重。本文以2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP)作为目标污染物,研究了超声波强化零价铁活化过硫酸钾的高级氧化技术对2,4,6-TCP模拟废水的降解,对影响2,4,6-TCP降解的主要因素和2,4,6-TCP降解机理进行了探究。考察了2,4,6-TCP初始浓度、溶液初始pH值、过硫酸钾用量、零价铁投加量等对目标污染物降解的影响。结果表明,在初始浓度为20mg/L,零价铁投加量为0.2g/L,溶液初始pH值为6,过硫酸钾用量为0.4g/L,反应20min后2,4,6-TCP去除率可达95.5%。分析了不同体系的对照实验及前20min反应动力学过程,前20min反应符合一级反应动力学方程,通过反应速率常数可知增强因子为161.44%,超声波协同作用显著,主要表现在通过提高过硫酸钾活化率从而提高目标污染物去除率。Fe0/US/PS体系在酸性和碱性条件下去除2,4,6-TCP都有很好的效果,在偏碱性条件下去除率提升更加显著。深入研究了零价铁投加量和初始pH值对反应过程pH值、铁离子浓度、过硫酸钾浓度的影响,随着反应的进行,pH值基本都呈下降的趋势,溶液中有大量酸性物质生成。在最佳零价铁投加量和pH值条件下二价铁离子浓度更能维持相对稳定,达到活化过硫酸钾的最优效率从而达到最佳降解率。过硫酸钾浓度随着反应的进行逐渐降低,不同的零价铁投加量和pH值通过影响过硫酸钾活化率来改变2,4,6-TCP的去除率。自由基抑制剂实验证明体系中同时存在硫酸根自由基和羟基自由基,其中硫酸根自由基起主要作用。TOC测定结果显示,体系的矿化率远远低于同时刻2,4,6-TCP的去除率,矿化过程进行得比较缓慢。离子色谱法检测到氯离子浓度逐渐增加,说明2,4,6-TCP在硫酸根自由基的强氧化作用下发生脱氯反应。2,4,6-TCP的降解是先脱氯变成二氯酚和一氯酚,然后转变为含苯环中间产物,苯环被氧化变成酯类物质,进一步分解变成烷烃和小分子酸,最后矿化成二氧化碳和水。
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