低维氧化锌晶体及其复合纳米材料的生长机制和光学性质的研究

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低维ZnO晶体及其复合纳米材料具有优越的物理性质和广泛的应用,是低维半导体物理的重要研究领域。ZnO是直接带隙半导体,禁带宽度为3.37 eV。它有60 meV的激子结合能,可用来制作室温紫外激光器。ZnO一般为六角纤锌矿结构,它的纳米晶体形貌多样。用自下而上的化学溶液法可制备出高质量的低维ZnO晶体及其复合纳米结构。研究ZnO晶体及其复合纳米结构的生长机制和光学性质不仅有科学意义,并且可以为其器件应用奠定理论基础。利用透射电子显微技术研究了ZnO晶体在溶液中的生长过程,发现ZnO纳米颗粒具有定向连接生长。通过理论研究和数值计算,发现ZnO的自发极化力主导了ZnO颗粒的定向连接生长。这提高了我们对纳米晶体在液体中的生长机制的理解。利用胶体合成法制备出ZnO量子点,研究了它们的电子结构、光吸收和光发射过程。ZnO量子点的荧光光谱显示出明显的量子限制效应和光再吸收现象。我们提出了一个不依赖于具体材料的光再吸收模型,很好地解释了实验现象。利用这个模型可以定量研究一般半导体量子点的光再吸收。通过对比紫外发光峰和绿光发光峰对颗粒尺寸的依赖关系并结合有效质量近似的理论计算,我们提出了ZnO量子点的发光机制。半导体―金属外延异质纳米结构具有独特的光学特性,然而人们对它们在界面处的耦合方式缺乏了解。我们研究了ZnO―Ag异质纳米结构中的半导体激子与金属表面等离激元之间的耦合。利用光还原Ag离子制得ZnO孪生纳米棒―Ag异质复合纳米晶体。ZnO―Ag复合纳米晶体在界面处的晶体学取向关系为:(0001)ZnO//(111)Ag。吸收光谱表明杂化激子具有97 meV的分裂能,同时荧光光谱中的杂化激子峰比正常的激子峰红移。我们利用激子―表面等离激元耦合模型解释了实验现象。我们利用ZnO量子点的硫化过程制备出ZnO/ZnS核壳纳米结构。实验表明阴离子交换诱导ZnO量子点转变成ZnO/ZnS核壳结构和ZnS量子点。我们利用电荷转移机制解释了观测到的ZnO量子点的缺陷荧光的猝灭现象。这些研究结果揭示了复合纳米结构各组元之间的相互作用。
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