【摘 要】
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从18世纪60年代工业革命开始,生产力大量解放,经济飞速发展的同时,人类意识到了随之而来的能源和环境危机趋于严重。基于当今世界化石能源的储备和消耗水平,地球上的能源总量最多只能供人类使用两百年。况且化石能源在使用的同时又会造成温室效应和环境污染,因此寻找资源节约型、环境友好型的可再生能源刻不容缓。由于氢气燃烧唯一的生成物是水,反应的整个过程完全符合绿色、清洁和可持续的要求,是以氢能被认为是应对能源
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从18世纪60年代工业革命开始,生产力大量解放,经济飞速发展的同时,人类意识到了随之而来的能源和环境危机趋于严重。基于当今世界化石能源的储备和消耗水平,地球上的能源总量最多只能供人类使用两百年。况且化石能源在使用的同时又会造成温室效应和环境污染,因此寻找资源节约型、环境友好型的可再生能源刻不容缓。由于氢气燃烧唯一的生成物是水,反应的整个过程完全符合绿色、清洁和可持续的要求,是以氢能被认为是应对能源和环境危机最有发展潜力的新能源之一。氢燃料电池通过燃烧氢气产生水,而氢气又需要光能或电能分解水来获得,在这两个过程构成的可持续的理想循环中,影响能量转换效率的步骤是析氢反应（HER）、析氧反应（OER）、氧还原反应（ORR）和氢氧化反应（HOR）。催化剂通过改善这些反应的动力学在这一系列过程中起到了至关重要的作用,因此人们在催化剂的选择上也提出了廉价高效、绿色清洁的要求。受到自然界的启发,人们发现基于卟啉的廉价金属配合物具有优异的催化上述四个反应的性质。同时,如果再将其与合适的无机材料相结合,就能通过提升有机分子催化剂在水溶液中的导电性和稳定性等性能,更加有效地发挥两种材料的优势。结合现实情况,本文研究的第一个内容是:以四（2,3,5,6-四氟-4-乙炔苯基）钴（Ⅱ）卟啉（FCoP-H）为单体在碳纳米管表面合成共价钴卟啉骨架（FCoP@CNT）。对于催化析氢反应来说,这种材料与结构相同、却没有引入氟原子的共价钴卟啉骨架（CoP@CNT）相比,无论是在催化电流还是起峰过电势上都存在明显的优势。同时,与将两种同样的钴卟啉单体分别简单吸附在碳纳米管上所制成的材料（FCoP/CNT,CoP/CNT）相比,这种在碳纳米管表面以偶联反应形成聚合物的结合方式在催化析氢反应的性质方面有显著的提升。首先在有机相中对钴卟啉分子本身的电化学行为,以及催化析氢反应的能力进行了研究。之后通过各种表征手段证明材料的成功合成,这种材料在0.5 M的硫酸水溶液中有非常优越的催化析氢反应的性能。在催化析氢反应的过程中,FCoP@CNT也拥有良好的稳定性,其法拉第效率可以达到94%。然而众所周知的是,大量的氟原子在被引入的同时,也会改变材料的亲疏水性,这会对催化剂在水溶液中的催化性能产生影响。因此本文的第二个研究内容是:分别合成5,10,15,20-四苯基钴（Ⅱ）卟啉（CoP-H）、5,10,15,20-四（全氟代苯基）钴（Ⅱ）卟啉（CoP-F）以及5,10,15,20-四（3,4,5-三甲氧基苯基）钴（Ⅱ）卟啉（CoP-OMe）这三种配体上引入了亲疏水性不同的取代基的钴卟啉分子,先通过核磁共振氢谱和高分辨质谱确定分子的合成,再将三种分子分别简单吸附在碳纳米管的表面,测试三种分子与水之间的接触角发现三者之间疏水性的关系为:CoP-F>CoP-H>CoP-OMe。最后在水溶液中的催化析氢反应及氧还原反应的性能测试表明亲水性的增加会提升催化析氢反应和氧还原反应的性能。
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