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近年来,天然气受到了广泛应用,但这也带来了环境问题。甲烷是天然气的主要成分,其温室效应是CO2的22倍,甲烷废气的排放会加剧温室效应。催化燃烧可以有效地处理这些较低浓度的甲烷,此反应中常用的贵金属催化剂成本较高且易烧结,而金属氧化物催化剂以廉价易得、高热稳定性等优势表现出更强的应用价值,其中锰氧化物具有众多稳定的氧化物形式,表现出极高的催化潜力。本文将锰氧化物分别与铈、钴氧化物复合制备了锰基复合金属氧化物催化剂。首先制备了α-MnO2和γ-MnO2,分别引入Ce改性得到Ce-MnO2复合氧化物催化剂,其次设计了 CoxMny-LDH水滑石作为前体,通过焙烧前体得到了复合氧化物催化剂CoxMny-CMO。此外,探索了制备条件对催化性能的影响。最后,通过X-射线衍射(XRD)、N2吸附、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂的结构进行分析,主要研究结果包含:1.通过水热合成法制备了 Ce-α-MnO2和Ce-γ-MnO2并分别考察了 Ce:Mn比对催化活性的影响,Ce-α-MnO2和Ce-γ-MnO2催化剂均在Ce:Mn=1:10时达到各自体系的最高活性。XRD和TEM表征显示Ce掺杂使MnO2的晶体结构和形貌发生了显著的变化,α-MnO2经Ce改性后结晶度减弱并且纳米棒结构消失,γ-MnO2经Ce改性后其晶型从γ相部分转变为α相并且其形貌从海胆状变为微球,N2吸附和H2-TPR结果表明Ce-MnO2具有比MnO2更大的比表面积和更强的还原性,从而提高了催化活性。2.通过共沉淀法制备了具有特殊层状结构的CoxMny-LDH水滑石前体,经焙烧前体得到了水滑石衍生的CoxMny-CMO催化剂,催化活性顺序为 Co4Mn1-CMO>Co5Mn1-CMO>Co3O4>Co3Mn1-CMO>MnOx,随后考察了 Co4Mn1-CMO的焙烧温度对其催化性能的影响,最佳焙烧温度为350℃,T10、T50 和 T90 分别为 260、310 和 374℃。XRD 表征表明Co4Mn1-CMO中的Mn离子嵌入到Co3O4晶格中形成了固溶体,H2-TPR结果显示活性组分之间存在强相互作用,XPS结果表明Co4Mn1-CMO表面高含量的Co3+、Mn4+和晶格氧有利于提高催化剂的性能。本工作不仅展现了锰氧化物的高催化潜力,也说明了 Ce改性和水滑石结构设计是提高锰氧化物催化性能的有效方法,为甲烷燃烧中锰基复合金属氧化物催化剂的设计提供了新的思路。