自旋交叉配合物在热致显示器件，光开关和记忆装置等方面的潜在应用，使其成为分子基磁性材料中研究的热点领域之一，也是当前分子基磁性材料领域离应用最近的领域之一。尤其是1，2，4-三氮唑衍生物的Fe(Ⅱ)配合物被发现是产生自旋交叉现象的一个很好的体系。在本论文中，我们合成了一系列的三芳基三氮唑配体及其过渡金属配合物，特别是Fe(Ⅱ)的配合物，并对它们进行了元素分析、红外光谱、核磁(1H NMR)和质谱(ESI-MS)的表征。变温摩尔磁化率的测量表明一些Fe(Ⅱ)的配合物具有自旋交叉的性质。　　 1.以2-吡啶甲酸为原料，经六步有机合成得到了五个三芳基三氮唑类配体L1-5:3，5-二(2-吡啶基)-4-(4-溴苯基)-1，2，4-三氮唑(L1)，3，5-二(2-吡啶基)-4-(4-异丙基苯基)-1，2，4-三氮唑(L2)，3，5-二(2-吡啶基)-4-(4-甲苯基)-1，2，4-三氮唑(L3)，3-(2-吡啶基)-4-(4-甲苯基)-5-(4-氟苯基)-1，2，4-三氮唑(L4)和3-(2-吡啶基)-4-(4-甲苯基)-5-(4-甲氧基苯基)-1，2，4-三氮唑(L5)，配体的最终产率在46-62％之间。所有配体都经熔点、元素分析、红外光谱、核磁(1H NMR)和质谱(ESI-MS)进行了表征。　　 2.以第二章中的五个三芳基三氮唑类配体L1-5为原料，合成了五个Fe(Ⅱ)的配合物[FeL1～52(NCS)2]1～5，并对它们进行了元素分析、红外、电喷雾离子质谱的表征。配合物的产率在60-82％之间。其中1、2、4和5为新的配合物，3已被我们报道过。变温摩尔磁化率表明2为高自旋配合物，且符合居里-外斯定律。1、3、4和5在1.8-300 K的温度范围内为自旋交叉配合物，1、4和5的自旋转换温度分别为213 K、97 K和156 K，其中3的自旋交叉曲线具有滞回现象，降温过程中T1/2↓为217 K，升温过程中T1/2=220 K，滞回宽度为3 K，它是第一个三芳基三氮唑的Fe(Ⅱ)自旋交叉配合物中具有自旋滞回曲线的例子。1的自旋转换是突跃的，并且是完全的。4的自旋转化也是突跃的，但只发生了70％的自旋转换，转换是不完全的。5的自旋转换是渐进式的。1、2、4和5代表了五种典型的自旋交叉曲线中的四种类型。它们这些独特的性质是由于不同的结构(反式的NCS-)、π-π堆积作用和取代基效应共同作用的结果。因此，本自旋交叉体系是一类新的开关材料，在开关及信息储存等方面具有潜在的应用价值。　　 3.以L1[3，5-二(2-吡啶基)-4-(4-溴苯基)-1，2，4-三氮唑]为配体合成了三个新的配合物[ML12(NCS)2](M=Co，1；Mn，2)和[FeL13](PF6)23，并运用元素分析和红外光谱进行了表征。解析了配合物[CoL12(NCS)2]1的单晶结构。单晶结构表明，钴(Ⅱ)在径向与两个配体L1的四个氮原子配位，轴向与两个NCS-中的氮原子配位，形成一个扭曲的八面体：每个配体L1用一个吡啶环的氮原子和一个三氮唑环的氮原子与钴(Ⅱ)配位，而另一个吡啶的氮原子和三氮唑的另一个氮原子并未参与配位，两个NCS-处于反式，该配合物中存在一个对称中心。变温摩尔磁化率测量表明1在1.8-300K的温度范围内为高自旋，根据居里-外斯定律，它有弱的反铁磁性。