在分子基磁性材料中,具有自旋交叉（SCO）性质和单分子磁体（SMM）行为的配合物展示出可逆转换的磁性双稳态,在分子开关、数据储存和显示材料等领域具有潜在的应用前景,是目前的研究热点和难点。本论文分别选取配体偶氮四唑-2,7-二羟基萘（H3ATD）和偶氮四唑-3-羟基-2-萘甲酸（H3ADNA）为主要配体,利用常温搅拌和水热（溶剂热）法合成出13种具有新颖结构的过渡金属铁、钴、锰配合物,探讨了配合物的结构和磁性质。具体研究如下:1、以H3ATD配体与过渡金属铁离子构筑了两个离子对配合物{[PPh4][Fe III（H3TAD）2]·3H2O}（1）和{[Fe II（phen）3][Fe III（H3TAD）2]·3DMA.3.5H2O}（2）（phen=1,10-邻菲罗琳,DMA=N,N-二甲基乙酰胺）,三个中性的线性三核配合物{[Fe IIFe 2III（H3TAD）4（H2O）4]·4DMA·3H2O}（3）,{[Cd IIFe 2III（H3TAD）4（H2O）4]·4DMA·3H2O}（4）和{[Fe IIFe 2III（H3TAD）4（DMF）2（H2O）2]·2DMF·2H2O}（5）（DMF=N,N-二甲基甲酰胺）。磁性测试表明1在2-500 K的温度范围内保持低自旋态,而2、3、4和5呈现出不同程度的高温自旋转换行为。2、H3ATD为配体与过渡金属Co（II）反应,通过调控溶剂DMA和DMF得到两例Co III-Co II-Co III线性混价三核配合物{[Co IICo 2III（HATD）4（H2O）4]·4DMA·3H2O}（6）和{[Co IICo 2III（HATD）4（DMF）2（H2O）2]·2DMF·2H2O}（7）。利用三齿螯合配体2,6-二（1-吡唑基）吡啶（bpp）与配合物6/7反应,通过调控DMF和DMSO得到两例网格状混价四核离子对配合物{[Co 2IICo 2III（HATD）4（bpp）2（H2O）2][Co III（HATD）2]2·8DMF·6H2O}（8）和{[Co 2IICo 2III（HATD）4（bpp）2（H2O）2][Co III（HATD）2]2·8DMSO·4Me OH}（9）（DMSO=二甲基亚砜）。磁性测试表明配合物6-9在外加场下具有慢弛豫行为。分别采用强螯合配体phen和terpy（三联吡啶）与6/7反应,得到两例离子对配合物{[Co III（HATD）2]2[Co II（phen）3]·3DMA·3.5H2O}（10）和{[Co III（HATD）2]2[Co II（terpy）2]·4DMA·0.5H2O}（11）。磁性测试表明10中的Co（II）为高自旋,在外加场下展示出慢弛豫行为,而11中的Co（II）在零场和外加场下并不展示出慢弛豫行为,但具有自旋交叉性质。3、以H3ADNA为配体与过渡金属Mn（II）分别在DMF和DMSO中自组装得到两例一维链状配合物{[Mn3（HADNA）2（DMF）2（H2O）2]·0.5DMF·0.5H2O}n（12）和{Mn6（HADNA）4（H2O）10]·8DMSO·2.5H2O}n（13）。研究了配合物12和13的磁学性质,发现其存在弱的反铁磁相互作用。在零场和外加场下,在1.8 K以上未出现交流磁化率信号,说明配合物12和13并不展示慢弛豫现象。