本文在全电子水平上,采用基于广义梯度近似（GGA:Generalized Gradient Approximation）密度泛函（Density Function Theory）和全势能线性缀加平面波（FLAPW:Full Potential Linearized Augmented Plane Wave）方法,系统地研究了LaNi₅基储氢合金及其氢化物的几何结构、态密度、电荷密度结构和势能结构,最后对LaNi₅基合金及其氢化物的生成焓进行了分析;同时与相关实验数据进行了对比。 采用两种方法对LaNi₅合金优化计算后,得到自旋极化对优化结构的影响并不明显;在LaNi₅合金中,主要是La原子的4f轨道与Ni原子得3d轨道有成键作用。通过对LaNi₅储氢合金中五种不等价格位的优化计算,得出12n间隙位能量最低,在合金吸氢过程中H原子易于稳定处于该位置。 对中间相（β相:LaNi₅H₃）进行了理论计算,计算得到的几何参数与实验值一致,同时给出了态密度以及电荷密度结构图。 通过对固溶相、中间相和氢化相的研究分析得到,随着H原子进入合金间隙,其体积不断膨胀,至氢化相（γ相:LaNi₅H₇）时体积膨胀了27.1%,在该过程中a轴和c轴有不同的变化,与实验值的变化一致;其费密能级依次降低,而低能区态密度和禁带的宽度逐渐变宽:并且在LaNi₅合金中H原子与Ni原子的结合强度要大于与La原子的结合强度,而La原子与Ni原子之间的相互作用逐渐减弱。 首次构造了LaNi₅H₈的模型,并进行了理论计算,得到体积膨胀了31.9%,且a轴膨胀较大,而c轴得膨胀相对较小。 构造两种模型对LaNi₄Al进行能量比较得到Al原子只能取代3g位的Ni