环南极地区具有极端的自然气候环境和脆弱的生态系统,且对全球气候变化响应灵敏,因而是研究全球气候变化及其生态响应的热点区域。生物标志物(例如,烷基脂类和长链烯酮等)尽管只占总有机质的很小一部分,但在水生沉积物和土壤中广泛存在,目前已经被广泛地应用于生物有机地球化学循环及古气候和古环境研究。环南极地区湖泊和海洋沉积物中生物标志物分布及其单体碳氢同位素地球化学特征可以准确地解析有机质来源和沉积环境变化,这将有助于我们更精确地重建不同时间尺度上的古环境和古气候变化记录。根据国内外研究现状,前人大多数研究主要聚焦在烷基脂类来源识别,但对南极现代环境样品中的烷基脂类分布以及单体碳、氢同位素地球化学特征缺乏系统的认识,沉积环境中不同生物标志物所代表的气候环境信息不明确,因而目前有关生物标志物在南极古气候和古生态方面的研究仍然有限。本研究主要选取南极不同地区的现代环境样品、罗斯海无冰区湖泊沉积物和南大洋罗斯海扇区沉积柱状样品,通过生物标志物和单体碳、氢同位素有机地球化学分析,探讨了不同类型现代环境样品中烷基脂类及其单体碳同位素分布特征,以此为基础,利用有机地球化学指标识别出湖泊和海洋沉积物有机质来源,厘清不同生物标志物所代表的气候环境信息,据此利用多个替代性环境指标重建了历史时期罗斯海地区和南大洋气候环境变化记录,并初步探讨了其变化的可能原因。主要研究内容和研究结果如下:1.南极环境样品烷基脂类分布及单体碳同位素特征通过对南极各种类型现代环境样品(包括苔藓、地衣、微生物席、自然风化和苔藓下覆土壤、新鲜企鹅和海豹粪便以及现代和古鸟粪土壤等)中的烷基脂类及其单体碳同位素分析,获得了南极地区不同环境样品中烷基脂类地球化学主要分布特征。结果表明,苔藓、地衣和苔藓下覆土壤烷基脂类以长链为主,单体δ13C值较低,平均值介于-38‰至-33‰,且与中低纬度地区样品类似。此外,南极苔藓和地衣中的长链烷基脂类比低纬度地区高2-3个碳原子,这可能与南极极端寒冷的气候环境有关。微生物席和自然风化土壤以短链为主,长链相对丰度非常低,脂肪酸δ13C平均值约为-21‰,明显高于苔藓、地衣和苔藓下覆土壤。现代生物粪和鸟粪土中的短链和中长链脂肪酸相对丰度较高,其单体δ13C值较低,介于-32‰至-28‰,鸟粪土中的长链脂肪酸δ13C值变化范围为-34‰至30‰。总的来看,苔藓和地衣是南极环境中长链烷基脂类的主要来源,生物粪可以输入大量的短链和中长链脂肪酸,这将为准确解析南极不同沉积环境条件下有机质来源提供基础。2.南极湖泊沉积物烷基脂类碳同位素特征及环境意义长链烷基脂类被认为是陆源高等维管束植物叶蜡中最重要的生物标志物,被广泛应用于古气候和古环境重建。但是,过去几十年来一个很重要的科学问题一直没有受到关注:是否存在其他来源?如微生物。在前期研究基础上,我们对东南极罗斯海无冰区两个高纬度湖泊(IIL3和IIL9)表层沉积物中的烷基脂类(包括正构烷烃和脂肪酸)及其单体碳同位素开展了深入分析,并且与南极不同类型现代环境样品进行了系统的对比。结果在IIL3和IIL9湖泊沉积物中都发现了大量的长链烷基脂类,其平均单体碳同位素值(δ13C)介于-20‰至-12‰,明显高于南极苔藓和地衣样品(-38‰至-32‰),但与微生物席样品总有机质δ13C值相近似(-14.2±1.7‰),表明IIL3和IIL9湖泊沉积物中的长链烷基脂类可能主要来源于微生物,特别是异养微生物,这与东南极中山站区大明湖表层沉积物中的研究结果类似。利用两端元碳同位素质量平衡模型计算,结果发现IIL3和IIL9湖泊沉积物中超过80%的长链烷基脂类均来源于微生物。因此,在植被稀少的东南极和其他极端干旱地区,在利用有机地球化学指标重建古气候和古环境变化记录时需要考虑微生物作用对长链烷基脂类的可能贡献。3.南极湖泊沉积物长链烷基脂类氢同位素特征及环境意义最近在一些室内培养实验和对一些地区湖泊沉积物的研究发现,好氧微生物可以产生长链烷基脂类,但目前对这类可以产生长链烷基脂类的微生物代谢类型(自养或者异养)还不清楚。本研究对罗斯海地区两个湖泊(IIL3和IIL9)表层沉积物中的长链烷基脂类氢同位素和异养微生物种群开展分析,计算沉积样品中烷基脂类与湖泊水之间的氢同位素分馏值,并与室内培养实验结果进行对比。结果表明,沉积物中的长链烷基脂类氢同位素值明显高于湖泊水体(最高达300‰),氢同位素分馏值(εlipids/water)变化介于-66‰至349‰,这是首次在自然环境样品中发现烷基脂类与水体之间氢同位素分馏值显著大于0的现象。与室内培养实验结果对比分析发现,上述氢同位素分馏值明显高于来源于化能自养和光合自养生物作用的结果,指示长链烷基脂类主要与异养微生物作用有关。异养细菌种群分析结果表明,沉积物中 SB-1、Flavobacteriaceae、Marinilabiaceae、Desulfobulbaceae和Trueperaceae等可能与本研究中长链烷基脂类的来源及其异常高的εFA/water值有关,进一步证实了上述单体碳、氢同位素分析结果。4.过去3200年罗斯海难言岛地区古气候变化记录南极湖泊生态系统对气候变化响应非常敏感,湖泊沉积物是重建过去气候和生态环境变化的理想载体。本研究选取两个未受生物粪影响的湖泊沉积剖面(IIL3和IIL9)作为主要环境载体,利用长链脂肪酸单体碳同位素值重建了过去3200年湖泊初级生产力变化,并结合沉积色素指标,在与周边地区气候环境变化记录进行对比研究基础上,重建了罗斯海维多利亚地过去3200年气候变化过程。结果显示,两个沉积剖面中超过80%的长链脂肪酸均来源于异养微生物,而苔藓的贡献比例小于5%,表明过去3200年研究区气候持续偏干旱。长链脂肪酸单体与总有机质碳同位素值之间存在显著正相关关系,表明长链脂肪酸δ13C26-30值是指示南极湖泊初级生产力变化的良好替代性指标,从而可间接反映研究区域气候冷暖变化。气候变化记录重建结果表明,沉积剖面底部(～3200 a BP)对应于较暖时期,可能指示了研究区难言岛大规模冰退年龄。过去3000年研究区气候明显经历了两个暖期(分别对应于～2300-1300 a BP和～1100-700 a BP)和两个冷期(分别对应于～3100-2600 a BP和～500-200 a BP),这与西罗斯海地区海洋和冰芯气候变化记录基本一致。进一步研究发现,西罗斯海地区过去3200年百年尺度气候冷暖变化与南方环状模(SAM)和厄尔尼诺南方涛动(ENSO)有关,这有可能受到太阳辐射在纬度上不均匀分布的影响。5.南大洋沉积物生物标志物特征及古气候变化意义南大洋西风带位置和强度的变化对全球碳循环和气候变化都有重要的影响。本研究选取南大洋罗斯海扇区海域深海岩心R23沉积柱作为主要环境载体,重点分析了长链正构烷烃及其单体碳同位素以及长链烯酮的分布特征,利用有机地球化学指标识别出沉积有机质来源,并评估了 Uk37和Uk37指数与海洋表层温度SST之间的关系。结果表明,沉积样品中的长链正构烷烃(C27-C35)主要来源于陆源(澳洲和新西兰)高等植物叶蜡经过大气粉尘远距离的传输。中长链正构烷烃(C23-C25)没有明显的奇偶分布优势,可能主要来源于海洋浮游植物和陆源有机质。C26和C28正构烷烃δ13C值明显偏低,这很可能与化能自养细菌作用有关。长链正构烷烃δ13C值介于-30.8‰至-24.8‰,比C3植物高5-10‰,表明C4植物是重要的来源。基于Uk’37指数计算得到的海表面温度(SST)明显偏暖,Uk37指数在南大洋高纬度海域更适合海表面温度重建。基于上述研究结果,对R23沉积柱剖面中长链正构烷烃指数(CPI、ACL和C31/C29)和单体碳同位素值变化的古气候环境记录进行了深入研究,发现过去33万年来澳洲和新西兰地区在冰期(冷期)时C4植被扩张,气候偏干旱,指示西风带向赤道方向移动且强度减弱,而在间冰期(暖期)时C4植被相对丰度减少,气候相对湿润,指示西风带向南移动且增强。C31正构烷烃δ13C值变化的频谱分析结果表明,澳洲东南部和新西兰地区相对湿度和西风带强度在轨道时间尺度上的变化可能主要受到地轴倾角周期的影响。