弛豫铁电薄膜的脉冲激光方法制备及电性能研究

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弛豫铁电材料因具有良好的铁电、压电、介电、热释电等性能,有望在集成铁电学、微电子学和微电子机械系统等领域中获得应用,因而成为国内外研究的热点材料。并且,薄膜相对块体具有响应更快、灵敏度更高、更好的与硅基集成等优势,因此,为了促进弛豫铁电薄膜的潜在应用,有必要对其进行深入的研究,进一步优化薄膜结构,提高薄膜性能。在本课题组前期工作基础上,本论文采用脉冲激光沉积方法开展弛豫铁电薄膜制备研究,主要研究内容如下:1.采用脉冲激光沉积方法(PLD)制备了(100)取向的外延弛豫铁电体0.7Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.3PbTiO3(PMN-0.3PT)薄膜,研究了沉积温度和溅射氧压对薄膜的结构与电性能的影响规律。首先采用PLD技术在SrTiO3单晶衬底上、SrRuO3电极上制备了具有纯钙钛矿结构的(100)取向的PMN-0.3PT外延弛豫铁电薄膜,研究了相和畴结构,铁电和压电性能以及漏电流特性,获得了良好的饱和电滞回线,结果表明,剩余极化强度高达30μC/cm2,对应的矫顽场为11 kV/mm。对漏电流特性进行分析得出,当电场低于15 kV/mm时线性欧姆传导为主导机制,反之,高于该值则为Fowler-Nordheim隧穿机制。此外,外延PMN-0.3PT薄膜表现出优异的局部压电响应和原位电场诱导的畴翻转行为。这些结果表明外延PMN-0.3PT薄膜在集成铁电器件中具有良好的应用潜力。2.结合铅基弛豫铁电薄膜PMN-0.3PT的研究基础,考虑到铅基材料对环境的危害,本论文进一步研究了有应用潜力的无铅铁电薄膜。采用PLD在硅基衬底上制备了Mn掺杂0.935Bi0.5Na0.5TiO3–0.065BaTiO3(Mn-BNBT)弛豫铁电薄膜,研究了制备工艺参数对薄膜的结构和电性能的影响规律。在不同沉积温度和溅射氧压下,通过PLD技术在Pt(111)/Ti/SiO2/Si衬底上制备了Mn-BNBT铁电薄膜,获得了具有(100)取向的致密膜。经调整优化得出,在25 Pa的氧气压力下沉积的Mn-BNBT薄膜表现出明显的电滞回线,其平均剩余极化强度Pr为27μC/cm2,矫顽场Ec为5.7 kV/mm,相对介电常数高达1295。分析其漏电流特性发现欧姆传导和Fowler-Nordheim隧穿是其主导机制。此外,利用压电力显微镜(PFM)随机在微区内对薄膜施加直流电场,结果表明该薄膜具有良好的局部压电响应和多畴状态。3.在Pt衬底上引入La0.6Sr0.4CoO3(LSCO)缓冲层,研究工艺参数对Mn-BNBT薄膜材料的结构和电性能的影响规律。基于Pt(111)/Ti/SiO2/Si衬底,利用PLD技术制备了LSCO缓冲层,研究了衬底温度和溅射氧压对LSCO薄膜的相结构、表面形貌、粗糙度和电阻率的影响,经优化后电阻率为12.08μ?·cm,粗糙度为3.9 nm。在此表面上进一步制备了不同氧压下的Mn-BNBT薄膜,并对其电性能进行表征。经分析比较,氧压为20 Pa时电滞回线改善显著,其平均剩余极化强度达到34μC/cm2,矫顽场为5.2kV/mm,室温内1 kHz频率下的相对介电常数提高到864,与直接在Pt上生长的薄膜相比,铁电和介电性能得到了极大改善。25 Pa条件下的Mn-BNBT薄膜平均剩余极化强度约为17μC/cm2,矫顽场为4.7 kV/mm,室温1 kHz频率下的相对介电常数为1017。其I-V特性与未加缓冲层类似。
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