碘剂/四氧化三铁纳米CT/MRI双模态造影剂的制备及表征

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电子计算机X射线断层扫描技术(CT)是目前临床最常用的诊断手段之一,广泛用于胃肠道、心血管成像、肝脏成像和肿瘤成像。CT是一种非侵袭性诊断技术,可以对图像进行3D重建,对目标组织的图像进行分层;但它最大的缺点是软组织对比度较低。磁共振成像(MRI)是另一种临床上广泛应用的非侵袭性的成像技术。它的软组织对比度高,但价格昂贵,成像时间较长。CT与MRI两者各有优劣,功能互补,将这两种成像结合起来,将获得更加清晰的医学成像,从而提高了应用价值。目前临床CT常用的造影剂主要为碘的小分子造影剂。但小分子碘剂容易被肾脏排除,成像时间短,所以近年来,研究者将目光投向了碘的纳米材料。它们提高单位浓度碘含量的同时,可以躲过肾脏的快速清除,有望成为新一代的CT造影剂。目前临床MRI造影剂主要有钆剂和超顺磁性Fe3O4纳米颗粒。近几年来,磁性介孔氧化硅纳米颗粒(mSiO2@SPIONs)也在MRI成像领域崭露头角。mSiO2@SPIONs具有超顺磁性,表面有丰富的介孔孔道,不仅可以做MRI造影剂,也可以载带药物,是极具前景的诊疗一体化平台。将碘剂与磁性介孔氧化硅纳米颗粒或四氧化三铁纳米颗粒复合后,可以用作CT/MRI双模态造影剂。在本论文中,我们主要合成了碘油/mSiO2@SPIONs和碘油/Fe3O4两种复合材料,作为CT/MRI双模态造影剂。主要的研究内容与结果包括:(一)介孔磁性纳米材料对碘剂的载带磁性介孔氧化硅纳米颗粒(mSiO2@SPIONs)是由古宏晨教授课题组提供,主要是通过模板法制备。在此基础上我们进行了表面聚乙烯醇(PEG)的修饰(PEG-mSiO2@SPIONs);同时我们也进行了荧光染料Cy5的偶联(fmSiO2@SPIONs),并对所制备的材料进行了详尽的表征。利用氨基磁性介孔材料我们首先进行了泛影酸钠的载带。结果表明:在乙醇/水混合溶剂中最高再带效率达到64.48%,但其不足之处在于由于水中释放速度太快,难以在人体内应用。其次,我们利用PEG-m SiO2@SPIONs对碘油(乙醇/水溶液中)进行载带。碘油的载带效率均在80.0%以上,粒径均一。之后通过PEG-m SiO2@SPIONs对碘油微乳液(水中)进行载带从而极大提高了材料的碘含量。用上述制备的CT/MRI双模态造影剂分别进行体外、体内CT、MRI成像来检验造影剂的效果。同时用偶联有荧光染料Cy5的介孔材料fmSiO2@SPIONs对碘油(乙醇/水溶液中)进行载带,并进行体外、体内荧光成像来检验其造影效果,验证其作为CT/MRI/荧光三模态造影剂的可行性。(二)碘油/四氧化三铁纳米团簇的制备本研究首先利用高温热分解法制备出憎水的四氧化三铁纳米颗粒,平均粒度约为7nm。利用熔剂法合成马来酰胺修饰的两亲性聚合物Mal-PEG-PLA(PEG分子量为5000;PLA分子量测量结果为5250)。然后通过自组装,用Mal-PEG-PLA包覆碘油和四氧化三铁,形成纳米团簇,并对团簇进行形貌、稳定性和磁力学性质的初步表征。结论:本文先利用介孔磁性材料mSiO2@SPIONs对泛影酸钠及碘油进行载带,成功制备出碘油/磁性介孔材料MRI/CT双模态造影剂。通过细胞毒性实验验证其安全性,通过体内体外MRI、CT成像来验证其作为双模态造影剂的潜能。结果证明这种新型MRI/CT双模态造影剂具有生物医学领域的应用价值。此外还使用fm SiO2@SPIONs载带碘油,探究该模型作为MRI/CT/荧光三模态造影剂的潜能。之后我们通过自组装,用Mal-PEG-PLA包覆碘油和四氧化三铁纳米颗粒制备出碘油/Fe3O4纳米团簇,该团簇具有CT/MRI双功能,载碘量高,稳定性高,有望成为新型的CT/MRI双功能造影剂。
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