【摘 要】
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自从1994年Colvin首次将无机半导体量子点(QDs)应用于电致发光器件(QLED)后,QLED技术飞速发展,其具有更高的稳定性、更广的色域及更好的色纯度等优势,在高质量显示和固态照明领域具有巨大的商业价值和应用前景。虽然关于QLED的研究取得了很大的进展,其效率和稳定性都已部分满足商业化要求。但对于器件的电致发光(EL)和降解机制的深入探究一直在路上,这也是推动QLED进一步实现商业化的重要
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自从1994年Colvin首次将无机半导体量子点(QDs)应用于电致发光器件(QLED)后,QLED技术飞速发展,其具有更高的稳定性、更广的色域及更好的色纯度等优势,在高质量显示和固态照明领域具有巨大的商业价值和应用前景。虽然关于QLED的研究取得了很大的进展,其效率和稳定性都已部分满足商业化要求。但对于器件的电致发光(EL)和降解机制的深入探究一直在路上,这也是推动QLED进一步实现商业化的重要课题。在本论文中,我们着重探讨了QLED的发光机制、变温特性以及白光器件的工作机制,利用光谱学表征其内部载流子动力学过程。本文主要内容如下:1.探究基于无毒CuIn S2/Zn S(CIS)量子点倒置QLED器件的发光机制及载流子动力学过程,建立了光致发光(PL)到EL的联系,器件结构为ITO/ZnO/QDs/4,4′,4″-tris(carbazol-9-yl)triphenylamin(TCTA)/MoO3/Al。明确了器件工作过程中空穴的注入会影响量子点的PL过程,进而导致量子点的荧光猝灭以及非辐射复合,而注入的电子并不会影响CIS的PL过程。基于此,提出了一种简单的优化器件性能的方法:于发光层CIS/TCTA之间插入一电子传输材料1,3,5-tris(N-phenylbenzimidazole-2-yl)benzene(TPBi)薄层,调控载流子分布,使得激子形成界面向空穴传输层一侧靠近,减少TPBi/TCTA界面积累空穴远和ZnO对量子点中激子的影响,从而大幅提升器件的性能。2.研究了基于CIS量子点的QLED的EL特性与温度的依赖关系,器件结构为ITO/ZnO/QDs/TCTA/MoO3/Al。随着温度降低,虽然器件的电流密度降低,开启电压从1.8 V(300K)增加到4.8 V(20 K),但是器件性能明显提升,最大亮度由2736 cd/m~2(300K)增加到10712 cd/m~2(20 K),提高了近292%,效率提高了43%(由2.33 cd/A到3.33cd/A),表明在低温下器件的EL过程更高效。结合QDs的变温PL特性,我们发现器件电学性能的提升一方面是由于低温下减小了CIS量子点本身的热猝灭效应,提高了量子点PL效率;另一方面是由于温度对空穴注入的影响更大,注入CIS内的空穴减少,更多电子向空穴传输层一侧移动,激子形成区域从ZnO/CIS界面向CIS/TCTA扩展,减少了积累电荷和ZnO对激子的影响。3.设计了基于蓝光CdSe/ZnSeS与黄光CuInS2/ZnSQDs结合的双发光层白光QLEDs,通过波长分辨瞬态电致发光测试系统探索了白光QLEDs中的EL过程。由于从TCTA//CuIn S2/Zn S的空穴注入势垒低、ZnO//CdSe/ZnSeS//CuInS2/ZnS之间台阶式的电子注入以及从CdSe/ZnSeS到CuInS2/ZnS的能量转移等效应的共同作用,在低驱动电压下激子主要形成于CuInS2/ZnS上。随着电压变大,载流子注入增多,大量空穴注入到CdSe/ZnS中,形成的激子增多,使得蓝光发射占比不断提高。此外,白光器件和其对应单色器件的瞬态EL表明:白色QLED的发射行为与各单色器件的发射行为密切相关,而受不同发射单元之间相互作用的影响很小。这一结论对于白光器件的设计有指导意义。
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