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氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,也是形成光化学烟雾的主要前驱物,控制和治理氮氧化物的污染一直是国际环保领域的研究热点。对于火电厂、工业锅炉等固定源排放的氮氧化物的净化,最具有实际应用价值的方法是氨选择性催化还原(SCR)技术,成为烟气氮氧化物脱除的重要发展方向。
本论文对碳纳米管(CNTs)负载的V2O5催化剂的低温选择性催化还原NO性能及其结构进行了研究。首先制备了新型的V2O5/CNTs催化剂。从对碳纳米管的改性出发,考察了酸处理温度和酸浓度对纯化的影响,得出了最佳纯化条件:376K下12mol/L硝酸回流2小时,对纯化后的碳纳米管从多角度进行了表征:SEM、TEM表明纯化后的碳纳米管外壁变得比较干净和光滑,并出现了管端开口;比表面积测试表明纯化后碳纳米管比表面积明显增大;FT-IR结果表明在碳纳米管管壁引入了羟基和羧基。以纯化后的碳纳米管为载体,等体积浸渍偏钒酸铵的草酸溶液制备了V2O5/CNTs催化剂。TEM、SEM、EDS、BET分析结果表明,V2O5负载在碳纳米管上并且高度分散。
采用连续流动固定床反应器,对V2O5/CNTs催化剂进行了SCR活性评价,考察了焙烧温度、V2O5负载量、碳纳米管直径等催化剂制备条件对催化剂性能的影响。
对NO低温SCR反应工艺条件进行了评价,考察了O2含量、载气流量、反应温度对催化剂性能的影响。结果表明:NO转化率随氧含量增大而增大,随载气流量增大而有所减小;得出了V2O5/CNTs催化剂的SCR机理:NH3选择性吸附在催化剂表面上的Lewis酸性位,并得到活化,吸附态的NH3与气相中的NO分子反应,消耗催化剂表面O2而生成N2和H2O,气相中的氧将还原了的活性中心重新氧化,完成整个催化循环。