掺杂石墨烯的制备及作为直接甲醇燃料电池阴极催化剂的研究

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直接甲醇燃料电池(DMFC)是质子交换膜燃料电池(PEMFC)的一种,其具有能量转化率高,环境污染小等特点,是一种新型的绿色环保的发电方式。然而,由于目前DMFC催化剂多使用Pt等贵金属,使得催化剂的成本较高,同时在燃料电池的阴极会发生甲醇氧化而产生混合电位,降低催化剂的性能。本论文通过合成新型的掺杂石墨烯非贵金属材料,将其应用于燃料电池催化剂,极大地降低了催化剂的成本,且很好的避免了混合电位的产生,同时具备了良好的催化性能。主要内容如下:1.采用Hummers法制备氧化石墨烯(GO),分别以水合肼和硼氢化钠还原氧化石墨烯的方式,得到氮掺杂石墨烯(N-GN)和硼掺杂石墨烯(B-GN),对两种掺杂石墨烯进行红外表征和电化学表征的结果显示,N-GN在还原过程中,含氧官能团被更好地除去,且催化氧气还原活性更高。2.以氧化石墨烯(GO)为碳载体,K3Fe(CN)6同时作为N源和Fe源,经热处理后构建了新型Fe/N/C结构的氧气还原催化剂,通过傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)表征证明了这种非贵金属催化剂中N元素和Fe元素的成功掺杂。采用循环伏安法(CV)和旋转圆盘电极(RDE)技术,研究其在碱性介质中对氧气还原反应的电催化性能。实验结果显示:Fe/N/C催化剂具有良好的电催化活性,在碱性溶液中的起始电位为-0.15V,同时有着良好的稳定性和抗甲醇性能。3.使用双氰胺热聚合得到g-C3N4并将其作为N源,以氧化石墨烯(GO)为碳载体,Co(NO32作为Co源,经热处理后构建了新型的Co/N/C结构的氧气还原催化剂,通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征,证实了N元素的成功掺杂。采用循环伏安法(CV)和旋转圆盘电极(RDE)技术,研究其在碱性介质中对氧气还原反应的电催化性能。实验结果显示:Co/N/C催化剂具有良好的电催化活性,在碱性溶液中的起始电位为-0.06V,同时有着良好的稳定性和抗甲醇性能。
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