Pd-Cu/TiO2催化还原水中的硝酸根和亚硝酸根

被引量 : 0次 | 上传用户:mingxing10192009
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
饮用水中高浓度的硝酸根会严重威胁人的身体健康。由于经济和环境上的优势,液相催化还原法清除水中的硝酸根一直被认为是最有前景的技术。为了促进该技术的在实际中的应用,人们一直致力于优化催化剂制备技术和反应条件,并深入研究硝酸根催化氢化的反应机理,以得到具有更高活性和氮气选择性的催化剂。本文选取被广泛研究的Pd-Cu双金属,以TiO2(P25)为载体,通过光沉积法制备了Pd-Cu/TiO2催化剂,并将其用于催化还原硝酸根的实验中。通过对负载型催化剂的不同制备方法以及载体的考察,最终确定以P25为载体通过光沉积法制备的催化剂具有更高的活性与选择性。本文分别研究了Pd-Cu/TiO2催化还原硝酸根和亚硝酸根的化学过程,并将重点集中在溶液的酸碱性以及负载金属成分对催化剂反应活性和选择性的影响上。结果发现,在酸性环境中,亚硝酸根具有较高的还原速率,而且最终氮气的选择性也较高。另外通过使用不同的缓冲剂做对比实验还发现,醋酸能更好地提高催化剂的活性并获得更高的氮气选择性。在硝酸根催化还原部分,实验发现,在碱性环境下,硝酸根能以更快的速率被还原成亚硝酸根,但是亚硝酸根的进一步还原被溶液中生成的大量氢氧根离子所阻碍。最后在实验的基础上,结合硝酸根催化还原的机理,本文提出了两步法催化还原溶液中硝酸根的思路。首先将溶液控制在碱性环境,促使硝酸根以最快的速率和最高的选择性被还原成亚硝酸根,然后加入缓冲剂,将溶液调节成酸性环境,促使亚硝酸根以最快的速率和最高的选择性被还原成氮气。在实验中,通过使用两步法的策略,取得了较好的降解硝酸根的效果:在60min内,硝酸根的脱除率为91.6%,氮气的选择性为96.8%。借助TEM、H2-TPR、CO-FTIR等手段对催化剂进行了表征。结果显示在新制备的催化剂上Pd-Cu形成了特殊的双金属结构,这种结构保证了催化剂高的活性和选择性。在新制备的催化剂中,铜以还原态形式存在,但是在反应后的催化剂中铜处于氧化态,说明铜参与了催化还原硝酸根的反应。结合溶液酸碱性对该反应产生的影响,本文对硝酸根催化还原过程给出了解释,即硝酸根只能在Pd-Cu双金属上被还原,而且首先是被铜物种所还原,碱性环境有利于氧化态铜的存在,从而能促进硝酸根的吸附,提高硝酸根的降解速率。亚硝酸根只能在单金属钯上被还原,氢氧根离子能强烈抑制亚硝酸根在活性中心上的吸附,所以酸性条件有利于亚硝酸根的催化还原以及氮气选择性的提高。
其他文献
人之本,本阴阳.阴平阳秘则身体健康,阴阳偏盛偏衰则为疾病.根据疾病的特点、性质、部位及程度运用针刺调节阴阳平衡,泻实补虚,则为治疗的根本,故在一般情况下,针刺治疗疾病的
本文对单足迹压痕的步态特征进行了较为详细的分类,并指出了对单足迹压痕步态特征进行观察和比较评断的要点。
任务管理是PLM系统中实现项目管理和流程控制的重要机制,通过分析基于产品结构的任务管理模型的缺点与不足,根据任务管理的目标和一般过程,提出了一种以任务为中心的任务管理模
为研究生姜及其制品中的具有清除自由基能力的有效成分,本文研究了姜酮(Zingerone)、脱氢姜酮(Dehydrozingerone)、姜酚肟(Gingerol oxime)对超氧阴离子(supcroxide anion fr
文章分析存在零售商创新投入的双渠道竞争市场中,零售商的创新投入与消费者对直销渠道的接受程度对供应链参与方的产品售价和利润,以及供应链整体绩效产生的影响。研究表明:制造
改革开放以来新疆经济社会发生了巨大变化,但是主要依靠市场机制、实行经济效率优先的经济体制改革也造成了严重的社会经济发展的不均衡。特别是新疆农村医疗卫生事业的发展远
关汉卿的爱情剧以俗文化为本位进行剧情建构和人物塑造.其保持了俗文化的一贯诱惑力,延续了传统俗文化的新奇内容和娱乐精神,并独创出了具有文人趣味的笑料,丰富了俗文化笑的
苯并噁嗪是一种类似于酚醛树脂结构的新型树脂,具有低黏度、低收缩率、低介电常数和良好的分子设计性等特点,同时又具有脆性、固化温度高和热稳定性不够高等缺点。从分子设计
《中华人民共和国刑法修正案(八)》中增加了未成年人犯罪不成立一般累犯的规定,并扩大了特别累犯的范围,司法实践中应对本次修正中的“不满十八周岁的人犯罪的除外”、“恐怖
水田施用土壤防渗保水剂试验结果表明,水稻田在施用防渗保水剂后,水稻除了产量性状外其他生物学性状均未发生改变,可以作为一项节水增效切实可行的有效措施。