新型C3N4@MnFe2O4-石墨烯纳米复合材料的制备及其可见光催化降解抗生素研究

被引量 : 0次 | 上传用户:pinghua_xu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
药物及个人护理品(PPCPs)作为一类新兴污染物在全世界范围内受到了人们越来越多的关注,其中包括抗生素在内的药物化合物对环境的影响被诸多学者广泛研究。迄今为止,旨在有效去除水体环境中PPCPs的各种方法途径已被大量报道,其中高级氧化技术(AOPs)由于其操作简单、处理高效、无选择性氧化以及良好的可重现性而在环境治理领域引发了巨大兴趣。石墨相氮化碳(g-C3N4)虽然已被发展成具有前景的可见光催化材料,但其较小的比表面积和快速复合的光生载流子严重限制了 g-C3N4整体的光催化性能。另一方面,目前所报道的g-C3N4基光催化材料无法满足实际应用的需求,因为这类光催化材料难以回收,易造成催化剂损失以及二次污染。尖晶石型铁酸锰(MaFe204)是一种具有磁性的半导体光催化材料,但单独使用的MnFe204已被证明基本不具有光催化活性。因此,针对g-C3N4和MnFe2O4的各自不足,本研究研发设计一种由石墨烯、g-C3N4和MnFe2O4相结合形成的三元复合光催化材料,以提升催化性能,并将其与过硫酸盐(S2O82-)耦合构成非均相可见光-类Fenton体系,用于对水中各类抗生素的去除。本论文研究成功地制备出了具有明显增强光催化活性的新型磁性g-C3N4/MnFe204/石墨烯(C3N4@MnFe2O4-G)复合纳米材料。以过硫酸盐(S2O82-)为氧化剂在可见光照下,通过可见光-类Fenton催化降解甲硝唑、阿莫西林、四环素和环丙沙星这4种抗生素污染物来评估C3N4@MnFe204-G的光催化性能。所制备的C3N4@MnFe204-G复合纳米材料展示出优秀的催化活性,在90分钟的反应时间内可以降解94.5%的甲硝唑,这几乎是g-C3N4(20.5%),MnFe2O4(35.5%)和 MnFe2O4-G(62.7%)样品的 4.6 倍、2.7 倍和 1.5 倍。C3N4@MnFe2O4-G的高效性能可以主要归因于以下协同促进作用:(1)良好的吸附性、(2)提高的光吸收强度、(3)在g-C3N4和MnFe2O4之间形成p-n异质结,导致光生载流子的快速迁移以及延长电子-空穴对的寿命。值得注意的是所有抗生素的降解曲线都可以被准一级反应动力学模型很好地拟合,C3N4@MnFe204-G催化剂对甲硝唑、阿莫西林、四环素和环丙沙星的催化降解速率常数分别为0.0337 min-1、0.017 min-1、0.027 min-1和0.043 min-1。此外,MnFe204中铁锰原子自身氧化还原性有利于激活S2082-生成活性物质SO4·-。自由基猝灭实验和电子顺磁共振(ESR)分析结果表明在抗生素催化降解过程中h+、.O2-、SO4·-和·OH这些氧化物质起到主导作用。本论文提出的新型非均相可见光复合催化材料在外加磁场作用下容易从反应液中回收,可以实现多次重复利用,并且经过5次循环降解实验后,再生的C3N4@MnFe204-G复合纳米材料的催化活性并没有发生明显衰减。基于对反应过程中生成的自由基和降解中间产物的分析,详细地阐述了可能的非均相C3N4@MnFe2O4-G/S2O82-/vis体系的光催化反应机理以及抗生素的分解途径。
其他文献
为预测薄壁件的铣削加工稳定性,采用有限元模态分析方法和试验模态分析方法,分别分析刀具子系统和工件子系统的动态特性。根据薄壁零件的振型模态,划分表示工件在加工过程中动态
本文以案例大学2007—2016年本科会计教育改革为例,分析研究了高校本科会计教育改革进程中存在的问题及其原因。本文认为会计教育要满足实务界的需要,培养面向实务界的会计人
目的:研究蔬菜在不同烹调方法下钙、磷、钾、钠的保留因子,为进行膳食营养评价提供参考。方法:选择常用的11种蔬菜,以炒、炖、焯等方法进行烹调,记录烹调前后的重量,用国标方法测定
玉米小斑病(southern corn leaf blight,SCLB)是我国玉米主要叶部病害,其病原菌异旋孢腔菌(Cochliobolus heterostrophus)分为O、C、S、T四个生理小种。O小种是我国优势小种,
儒家思想在我国文化长河中长期占据主流地位,其中仁政、德治、经世、忧患等学说体现出儒家深刻的治道意识,对当前推进国家治理体系和治理能力现代化具有重要启示。因此,应从
宋人石介及范祖禹均著有一部《唐鉴》,前者为后者提供了研究的方向和方法。两部书内容的侧重点不同,在当时和后.世受到的重视程度也有很大差异。 Song Shi Jie and Fan Zuyu
目的探讨肿瘤坏死因子(TNF)-α与大鼠急性脊髓损伤的关系。方法按改良Allen’s撞击法制作脊髓损伤模型,用ELISA方法检测大鼠脊髓损伤0、24、48、72、96h TNF-α的表达,并用RT-PCR
市场经济的波动性会影响经济的长期稳定的发展。财政政策作为一种抗周期性波动的工具,能维持经济发展的稳定性财政政策的自动稳定器通过财政支出政策和税收制度来减少经济波
对大比例尺数字化地形图测绘方法进行了介绍,分别具体阐述了全站仪测图、GPS-RTK技术、三维激光扫描技术三种数字化地形图测绘方法,并对各种方法的特点和适用范围及作业原理
在我看来,最能体现韩国艺术家沈文燮(Shim Moon Seup)艺术理念的展览是其2006年在巴黎皇宫(Palais Royal)花园内举办的《去往一座岛屿(To an island)》。 In my opinion, th