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药物及个人护理品(PPCPs)作为一类新兴污染物在全世界范围内受到了人们越来越多的关注,其中包括抗生素在内的药物化合物对环境的影响被诸多学者广泛研究。迄今为止,旨在有效去除水体环境中PPCPs的各种方法途径已被大量报道,其中高级氧化技术(AOPs)由于其操作简单、处理高效、无选择性氧化以及良好的可重现性而在环境治理领域引发了巨大兴趣。石墨相氮化碳(g-C3N4)虽然已被发展成具有前景的可见光催化材料,但其较小的比表面积和快速复合的光生载流子严重限制了 g-C3N4整体的光催化性能。另一方面,目前所报道的g-C3N4基光催化材料无法满足实际应用的需求,因为这类光催化材料难以回收,易造成催化剂损失以及二次污染。尖晶石型铁酸锰(MaFe204)是一种具有磁性的半导体光催化材料,但单独使用的MnFe204已被证明基本不具有光催化活性。因此,针对g-C3N4和MnFe2O4的各自不足,本研究研发设计一种由石墨烯、g-C3N4和MnFe2O4相结合形成的三元复合光催化材料,以提升催化性能,并将其与过硫酸盐(S2O82-)耦合构成非均相可见光-类Fenton体系,用于对水中各类抗生素的去除。本论文研究成功地制备出了具有明显增强光催化活性的新型磁性g-C3N4/MnFe204/石墨烯(C3N4@MnFe2O4-G)复合纳米材料。以过硫酸盐(S2O82-)为氧化剂在可见光照下,通过可见光-类Fenton催化降解甲硝唑、阿莫西林、四环素和环丙沙星这4种抗生素污染物来评估C3N4@MnFe204-G的光催化性能。所制备的C3N4@MnFe204-G复合纳米材料展示出优秀的催化活性,在90分钟的反应时间内可以降解94.5%的甲硝唑,这几乎是g-C3N4(20.5%),MnFe2O4(35.5%)和 MnFe2O4-G(62.7%)样品的 4.6 倍、2.7 倍和 1.5 倍。C3N4@MnFe2O4-G的高效性能可以主要归因于以下协同促进作用:(1)良好的吸附性、(2)提高的光吸收强度、(3)在g-C3N4和MnFe2O4之间形成p-n异质结,导致光生载流子的快速迁移以及延长电子-空穴对的寿命。值得注意的是所有抗生素的降解曲线都可以被准一级反应动力学模型很好地拟合,C3N4@MnFe204-G催化剂对甲硝唑、阿莫西林、四环素和环丙沙星的催化降解速率常数分别为0.0337 min-1、0.017 min-1、0.027 min-1和0.043 min-1。此外,MnFe204中铁锰原子自身氧化还原性有利于激活S2082-生成活性物质SO4·-。自由基猝灭实验和电子顺磁共振(ESR)分析结果表明在抗生素催化降解过程中h+、.O2-、SO4·-和·OH这些氧化物质起到主导作用。本论文提出的新型非均相可见光复合催化材料在外加磁场作用下容易从反应液中回收,可以实现多次重复利用,并且经过5次循环降解实验后,再生的C3N4@MnFe204-G复合纳米材料的催化活性并没有发生明显衰减。基于对反应过程中生成的自由基和降解中间产物的分析,详细地阐述了可能的非均相C3N4@MnFe2O4-G/S2O82-/vis体系的光催化反应机理以及抗生素的分解途径。