石墨烯插层的介孔石墨相氮化碳(mpg-C3N4/rGO)光催化剂的制备和性能研究

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光催化技术是一种高效、绿色、节能的能源获取方式和环境污染治理手段,在目前能源短缺和环境污染严重的现状下具有非常广阔的发展前景。本次研究以石墨相氮化碳(g-C3N4)为研究对象,针对g-C3N4存在的比表面积小,光生电子-空穴对复合严重缺点,采用形貌调控和石墨烯复合的方法制备出了mpg-C3N4/rGO。采用XRD、FT-IR、TEM、BET、TGA、UV-vis等表征手段对催化剂进行分析,并以甲基橙为模拟污染物对催化剂的光催化活性进行了测定。具体研究内容和成果如下:首先采用硬模板法以单氰胺水溶液为前驱体,胶态Si O2为模板,采用热聚合法制备出了介孔石墨相氮化碳(mpg-C3N4)。并且在制备过程中通过改变前驱体和模板剂的混合比例、煅烧温度和保温时间筛选出了mpg-C3N4的最佳制备工艺条件。BET测试结果显示,相比于直接煅烧前驱体制备的g-C3N4,mpg-C3N4的比表面积和孔径均明显增大。光催化试验结果表明,mpg-C3N4的对甲基橙的去除率明显优于g-C3N4,胶态SiO2与单氰胺质量混合比例为1.2/1,550℃煅烧并保温4 h条件下制备的mpg-C3N4光催化反应效果最好,光照2.5小时后甲基橙的去除率接近99%。在mpg-C3N4的制备过程中加入一定比例的氧化石墨烯,制备出了mpg-C3N4/rGO。表征结果显示,石墨烯很好的插层在mpg-C3N4中,且在加热过程中氧化石墨的加入并没有破坏mpg-C3N4的合成,复合后的催化剂光响应性能增强。光催化实验结果表明,mpg-C3N4/rGO的催化效率较单纯的mpg-C3N4进一步增强,当氧化石墨的复合比例为0.5%时制备的mpg-C3N4/rGO的光催化效果最好。催化机理实验表明,mpg-C3N4/rGO光催化反应过程中的主要活性物质是空穴(h+)和超氧阴离子自由基(·O2-),而羟基自由基(·OH)得作用很小。
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