Mg基储氢合金因其储氢容量高、资源丰富、价格低廉等,被认为是最有发展潜力的轻质储氢材料之一;然而放氢温度高、吸/放氢动力学性能差等问题严重限制了其实际应用。为了克服以上缺点,本文基于国内外对Mg基储氢合金的研究,以Mg₂Ni型储氢合金为研究对象。用一种新颖的固溶烧结法制备了Mg₂Ni_1-x Cu_x、Mg₂Ni_1-x Co_x（x=0,0.05,0.1,0.15,0.2）和Mg₂Ni_0.92M_0.08（M=Ti,V,Fe,Si）的合金试样,系统研究了元素取代对Mg₂Ni储氢合金相结构和储氢性能的影响。用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜/能谱（SEM/EDS）分析了合金的相结构和组织结构,以探明其吸/放氢机理;用Sievert方法和差示扫描量热法（DSC）等测试了合金的储氢性能。结果表明:（1）Mg₂Ni_1-x Cu_x（x=0.05,0.1,0.15,0.2）合金由Mg₂Ni型Mg₂（Ni,Cu）主相（≥97%）以及少量Mg相组成,表明固溶烧结法是制备高纯Mg₂（Ni,Cu）化合物的有效方法。所制备的Mg₂（Ni,Cu）化合物具有良好的可逆储氢性能,其吸/放氢反应路径取决于Cu含量。当x≤0.1时,氢化后形成单相氢化物Mg₂(Ni_1-x Cu_x)H₄。而当x>0.1时,化合物Mg₂(Ni_1-x Cu_x)会发生氢致相分解,氢化后形成Mg₂(Ni_0.9Cu_0.1)H₄、Mg H₂和Mg Cu₂。上述结果表明Cu在Mg₂(Ni_0.9Cu_0.1)H₄中的最大固溶度约为x=0.1。Cu元素的掺杂有效降低了Mg₂Ni H₄的放氢焓变ΔH_d,并且动力学性能也有明显改善。其中合金Mg₂Ni_0.9Cu_0.1具有较佳的储氢性能,其放氢焓变（ΔH_d）和放氢活化能（Ea）分别由纯Mg₂Ni的65 k J/mol H₂、80 k J/mol降低到59.8 k J/mol H₂和57.3 k J/mol。（2）Mg₂Ni_1-x Co_x（x=0.05,0.1,0.15,0.2）合金由Mg₂Ni型Mg₂（Ni,Co）主相以及少量Mg和Mg Ni₃Co新相组成。Mg Ni₃Co新相的晶体结构得到了解析,其空间群为Pm-3m。当x<0.1时,Mg₂（Ni,Co）氢化后形成Mg₂Ni H₄和Mg₂Ni_0.9Co_0.1H₄,两者的吸/放氢平台一致;而当x≥0.1时,Mg₂（Ni,Co）氢化后则形成单一的Mg₂Ni_0.9Co_0.1H₄。Mg₂Ni_0.9Co_0.1H₄具有与父系氢化物HT-Mg₂Ni H₄相近的放氢焓变（ΔH_d为63.9 k J/mol H₂）。Co取代Ni致使合金的放氢动力学性能得到改善,并且合金的放氢活化能随着Co含量的增加而降低;其中,Mg₂Ni_0.8Co_0.2的Ea由Mg₂Ni_0.95Co_0.05的63.4 k J/mol降低到54.0 k J/mol。（3）通过固溶烧结法,Ti、V、Fe均能按照配比溶入Mg₂Ni晶格中。所制备的合金均由主相Mg₂（Ni,M）和少量Mg相组成;而除Mg₂Ni、Mg外,含Si合金中还有部分不吸氢的Mg₂Ni₃Si和Si相。化合物Mg₂（Ni,M）完全氢化后形成氢化物Mg₂（Ni,M）H₄,表明Ti、V、Fe在Mg₂(Ni_1-x M_x)H₄中的固溶度x应≥0.08。所制备的四种合金与纯Mg₂Ni相比,起始放氢温度降低了约20°C。此外,在Mg₂Ni_0.92M_0.08-H₂体系中,Mg₂Ni H₄和Mg H₂之间的协同作用有效降低了Mg H₂的热力学稳定性。合金Mg₂Ni_0.92Ti_0.08具有较佳的储氢性能,其氢化物Mg₂（Ni,Ti）H₄的放氢焓变ΔH_d降低到61.9 k J/mol H₂,并且在260°C下15 min就可放氢完全,放氢量达到4.03 wt.%。