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气化是洁净煤转化的龙头技术。相较于煤燃烧,煤气化过程会释放出更高浓度的单质汞。单质汞具有剧毒性、挥发性和生物蓄积性,对人类健康及生态环境危害很大;同时又具有高饱和蒸气压、低水溶性、低熔点等特点,更难脱除。因此,研发高效的脱除煤气中单质汞的吸附剂更为必要。贵金属钯(Pd)具有优良的中温煤气脱汞能力,但易被硫化氢毒化;氧化铁具有良好的同时脱除常温煤气中单质汞和硫化氢的能力,但其高温脱汞活性较差。依据钯和氧化铁的特征性能,设计钯铁双金属吸附剂,在对煤气中Hg和H2S联合脱除的同时,还能提高吸附剂的脱汞活性温度窗口,从而简化煤气净化工艺、节约成本。据此,本论文在前期研究工作的基础上制备了1Pd5Fe2O3/Al2O3的双活性组分吸附剂,并对其中温煤气脱汞性能进行研究。本课题组前期采用等体积浸渍法制备了多个系列的双金属吸附剂,考察了第二金属的添加对Pd基吸附剂脱汞性能的影响,发现过渡金属添加的效果受吸附剂载体类型和制备工艺的影响,而浸渍法制备的Fe-Pd/γ-Al2O3吸附剂脱汞活性降低。基于浸渍法制备时的组分比例,本论文选择了共沉淀法、沉积沉淀法及分步沉淀法分别制备1Pd5Fe2O3/Al2O3吸附剂,在200 oC模拟煤气(N2-CO-H2-H2S-Hg)气氛下的固定床反应器上进行了脱汞活性评价,比较分析了不同制备方法制得吸附剂的脱汞行为,考察了优选的共沉淀法操作条件沉淀剂类型、沉淀体系pH值及焙烧温度等因素对吸附剂物化性质的影响,并进一步结合XRD、BET、TEM、SEM、Raman及XPS等表征结果,探讨PdO-Fe2O3/Al2O3吸附剂的脱汞机理。得到如下主要结论:(1)不同方法制备的吸附剂比较结果显示,等体积浸渍、沉积沉淀、分步沉淀及共沉淀四种方法制备的吸附剂的脱汞活性顺序为:共沉淀法≈沉积沉淀法>等体积浸渍法>分步沉淀法。(2)沉淀体系pH值主要影响吸附剂活性组分含,随着pH值升高,氧化铁负载率逐渐升高,而Pd负载率降低;吸附剂物理结构主要受焙烧温度影响,随着焙烧温度升高,比表面积下降,孔径、总孔体积变大。(3)氨水做沉淀剂时,吸附剂最佳制备条件为pH=10,焙烧温度为600oC;碳酸铵为沉淀剂时,吸附剂最佳制备条件为pH=8,焙烧温度为700 oC,其脱汞效率在480 min内能够维持在95%以上,汞容高达41.4μg/g。(4)PdO-Fe2O3/Al2O3吸附剂在模拟煤气中脱汞机理为:PdO易被煤气中H2与CO还原为Pd0;Pd0和Hg0反应生成钯汞齐;吸附剂中Fe2O3和H2S反应生成FeSx和Sad(吸附态活性单质硫),Sad能够与Hg0结合生成Hg S。