g-C3N4基光催化材料的制备及其降解污染物性能研究

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石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种窄带隙(2.6 eV)非金属半导体材料,具有耐光腐蚀、无毒廉价、热稳定性及化学稳定性较好的优点,因此在环境治理的实际应用方面具有相当大的发展潜力。但该光催化剂也存在着光生电子—空穴复合率高,量子效率低,光生空穴迁移率低以及氧化能力差等问题。本文通过层状材料剥离和半导体复合的方法对g-C3N4进行改性,促进其光生电子和空穴的分离,提升材料对可见光的吸收能力和氧化还原能力,从而提升了材料的光催化性能。通过简单的浓H2SO4化学剥离方法制备得到了具有不同能带结构的超薄g-C3N4纳米片。AFM结果显示获得的超薄纳米片的厚度约为2-3 nm,横向尺寸从几百纳米到几微米不等。通过光催化降解苯酚测试可得CN4h为最优样品,在光照90分钟后苯酚降解率达到100%,而原始g-C3N4的降解率仅为43%。同时PL光谱、光电流和EIS测试也表明CN4h样品具有最佳的电子—空穴对分离效率。最后依据DRS光谱和Mott-Schottky测试的数据经过计算得到了不同CN样品的能带结构示意图。采用简单的沉淀法制备了g-C3N4/Ag/Ag3PO4复合光催化剂,并对其进行了一系列的材料表征与性能测试。XRD和FT-IR测试证明了g-C3N4/Ag/Ag3PO4复合光催化剂中含有g-C3N4,金属Ag以及Ag3PO4材料。SEM测试可以看到复合材料中Ag3PO4颗粒保持了具有更高光催化活性的菱形十二面体结构,并且很好地粘附在g-C3N4层状结构的表面并形成有效的物理接触。通过光催化降解苯酚测试得AC1.0为最优比例的复合材料,其降解速率为1.13 min-1,分别相当于g-C3N4和Ag/Ag3PO4材料降解速率的近60倍和2.5倍。经过三次循环后,AC1.0光催化剂仍保持较高的光催化活性。对不同活性物种的猝灭实验证明了复合材料在光催化反应过程中遵循了Z-scheme机理。最后将光催化剂应用于气态异丙醇(IPA)的光氧化实验,同样证实了复合材料具有更高的光催化活性,还发现了催化剂可将异丙醇选择性氧化为产物丙酮。
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