合成MFe2O4@C3N4杂化材料非均相矿化有机污染物及性能调控

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针对工业有机废水的组成复杂、生物毒性强、可生化性差等难题,难以采用传统的物化方法以及生化技术进行治理的特点,本文通过制备MFe2O4/碳基(M=Ciu Co)新型磁性材料,耦合催化新型氧化剂H202产生·OH等氧化活性基团,有效降解污水中持久性有机污染物,实现高效治理。目前主要研究内容为:(1)新型磁性核壳结构CuFe2O4@C3N4复合物类Fenton氧化降解金橙Ⅱ通过自组装的方式合成新颖的CuFe2O4@C3N4光催化剂。分析杂化材料的理化特性,评估其在可见光条件下以0.01 M H2O2作为氧化剂降解0.028 mM金橙Ⅱ的性能,其中质量比为CuFe2O4/g-C3N4=2:1的杂化材料的光催化活性最好,210 min内可以降解98%金橙Ⅱ。通过研究不同参数,如有机染料的不同初始浓度(0.014-0.140 mM)、不同阴离子(Cl、SO42-、NO3、CH3COO-和HC03-)、不同反应温度(15-65℃)等,考察光催化剂催化效果的影响因素。通过不同捕捉剂(Formate、TBA、IPA、BQ)考察杂化材料降解有机染料反应过程中主要活性基团阐述光催化反应机理,结果表明反应过程O2·-、·OH和h+都起到了催化作用,其中h+的作用最强。CuFe2O4@C3N4 (2:1)五次循环反应结果表明催化剂的催化活性没有明显损失,可以有效地应用于光氧化降解有机污染物。(2)异质结构CoFe2O4/C3N4杂化材料Z型机理类Fenton反应利用水热法合成磁性异质结构CoFe2O4/C3N4杂化材料。本文对CoFe2O4/C3N4杂化材料的宏观和微观结构进行比较细致的考察,采用的检测方法主要有FESEM、 XRD、FT-IR、HRTEM、EDS、TGA、BET、XPS、VSM、AAS、UV-DRS等。对催化剂催化活性的影响因素也做了较为详尽的考察,如不同催化剂、不同有机染料(甲基橙、金橙Ⅱ、甲基紫、碱性品红、亚甲蓝、罗丹明B、酸性品红、孔雀石绿)、H202添加量(0.01-0.50 M)、腐植酸(5-50 mg/L)、有机染料的不同初始浓度(5-20 mg/L)、pH值(3-10)、不同捕捉剂(甲酸、叔丁醇、异丙醇、苯醌)等。分析催化反应结果得知:光照强度对催化剂的催化性能有促进作用,但光照强度越大对实验设备要求越高。通过不同催化剂催化性能对比得知CoFe2O4/C3N4 (2:1)的催化活性最高,对不同染料的降解效率为甲基橙85.4%、金橙Ⅱ 91.1%、甲基紫91.9%、碱性品红95.4%、亚甲蓝100%、罗丹明B 98.2%、酸性品红100%、孔雀石绿100%。上述结果表明本文能够提供一种新型实用的方法,即采用非均相类Fenton反应体系(MFe2O4/C3N4/H2O2/Vis),有效净化染料废水。
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