基于S-Fe氧化的自养反硝去除水中NO3--N的研究

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水中硝酸盐污染普遍存在并呈加剧趋势。长期饮用被硝酸盐污染的水容易导致高铁血红蛋白症以及“蓝婴症”等,其转化物还具“三致”风险;地表水的硝酸盐污染会引起水体的富营养化,恶化水质和生态环境。水中硝酸盐污染的治理刻不容缓。与物理法和化学法相比,生物反硝化被认为是治理水中硝酸盐污染最有效的途径之一,其中硫自养反硝化因其经济性和高效性而备受关注。但硫酸盐生成和碱度消耗的控制一直是该技术应用中需要解决的科学技术难题。本文依据S、Fe自养反硝化过程与原理,提出S-Fe协同自养反硝化去除水中硝酸盐的新方法,集成流化床和膜生物反应器的优点,建立流化床膜生物反应器,旨在提高自养反硝化去除硝酸盐能力的同时,达到不需要消耗额外碱度并显著减低硫酸根生成量的目的。本文研究了S-Fe协同自养反硝化过程及影响因素;建立了S-Fe协同自养反硝化流化床膜生物反应器,研究其长期运行去除硝酸根的反硝化性能;采用高通量测序等研究该协同体系微生物分子生态学,解析S-Fe协同自养反硝化微生物种群结构。具体实验结果如下:本文首先研究了S-Fe协同反硝化过程及影响因素。不同S/Fe比条件下,SO42-的生成量可比单一的硫自养过程降低25%-62%;不同初始硝酸盐氮浓度反硝化气相与液相终产物分析表明S-Fe协同自养反硝化可将硝酸盐彻底还原为氮气;单一的硫自养反硝化在pH值小于6时受到明显的抑制,而S-Fe协同自养反硝化体系pH值在5-7均可高效还原硝酸根。集成厌氧流化床与膜生物反应器的优点,本研究建立了S-Fe协同自养反硝化流化床膜生物反应器。进水NO3--N浓度为40-240 mg/L时,稳定运行期间未检测到亚硝酸盐积累,最高N03--N去除负荷为1.22 gNO3--N·L-1·d-1是传统固定床反应器处理负荷的2.7-6.1倍;硫酸盐生成量较单一硫自养反硝化过程降低约52%;铁自养反硝化产生的碱度可被硫自养反硝化所利用,进水pH值为7.5-8.0,出水pH值可维持在7.0-7.5,避免了碱度额外添加;膜组件在免清洗条件下可持续运行20天,清洗后可继续使用。分别采用荧光定量PCR和高通量测序研究反应器内不同运行条件下微生物量及群落结构的变化。随反应器运行和进水硝酸盐浓度的增加,古菌与细菌生物量均不断增加,这与反应体系反硝化性能的提高相关;在属水平上,细菌优势菌群均为Thiobacillus(产硫杆菌),平均约占总微生物的50%;其次是Sulfurimonas(嗜硫单胞菌),最高时占细菌的20%左右。在门水平上,细菌的优势菌群均为Proteobacteria(变形菌门),平均占总微生物的75%,其次是Acidobacteria(酸杆菌门)、Firmicutes(厚壁菌门)也有较高的含量。细菌在纲水平上的优势菌群为Betaproteobacteria(β-变形菌纲),含量在30%-75%之间波动。古菌在属水平主要是Methanomethylovorans、Methanosaeta,均属于广古菌门。
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