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在高温电阻炉中对高硫煤掺入钙铝基添加剂后进行燃烧试验，分析了不同条件下煤中加入添加剂后固硫效率、固硫灰渣的矿物组成及微观形貌的变化特性；综合采用TG—FTIR-XRD研究了化学纯矿物CaO—Al2O3-CaSO4体系中硫酸钙的高温热分解过程及产物组成。结果表明，Al2O3的加入通过固相反应来影响钙基固硫效率，Al2O3对固硫效率的影响并非呈单一性；低温下生成Ca-Al酸盐矿物削弱了固硫反应，而高温下CaSO4与灰中生成的含Ca、Al类矿物反应形成高温固硫物相硫铝酸钙并抑制其分解则提高了钙基固硫效率。