氧气还原电催化材料的仿生制备与性能研究

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基于仿生催化思想,通过调控中心活性位点的电子能态、空间分布可极大提高催化剂的活性和稳定性等性能。石墨烯以特殊的大共轭π电子云和周期排列的二维结构材料,具有很高的比表面积和电子传递能力,是一种理想的催化活性中心的载体。氮原子掺杂能够有效地改变石墨烯中π电子云分布,改善其化学活性,对电催化氧还原具有明显的催化性能。实验中,以三聚氰胺为氮源,在高温下与氧化石墨共同热退火,可实现氮掺杂石墨烯的批量制备。而将三聚氰胺和氧化石墨的混合组装过程转移至水相,以水定向生长成冰为模板,能够进一步改善氮掺杂石墨烯的空间结构和调节掺氮类型,提高产物的催化氧还原活性。同时,以石墨烯为基底,通过掺杂氮原子与过渡金属离子配位成键,在石墨烯边缘或缺陷处构建仿生催化结构,所得产物对氧还原的催化活性更高;过渡金属离子催化活性位点的电子能态与氧还原的过电位紧密相关,通过调控配体可得到性能最佳的催化剂。
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