核能与核技术的开发利用过程中产生的大量放射性废水严重威胁人类健康和生存环境,已成为制约核能可持续发展的瓶颈之一,亟待对其安全有效处理。目前,吸附法被认为是一种有效且颇具应用前景的放射性废水处理方法,其关键在于吸附剂材料。因此,设计开发高效吸附剂材料及研究其核素吸附行为是该领域的热点和难点。介孔材料因具有比表面积和孔径大,易功能化和掺杂,以及良好的抗辐照稳定性等优异特性,在吸附领域展现出良好的应用前景。对介孔材料的形貌、孔道长度及成分等进行控制合成,不但可拓宽其应用领域,且可改善其应用性能。本论文针对传统吸附剂效率低、吸附不可逆、选择性差及成本高等问题,采用简单方法控制合成了具有良好吸附性能的硅基介孔材料,开展了放射性废水中主要核素（铀、锶及铯）的吸附研究。研究结果可为放射性废水的处理提供一定的理论基础和实验依据。本论文基于以下三个思路选题:（1）设计开发特定放射性核素的新型高效硅基介孔吸附剂材料;（2）探索新型硅基介孔材料的控制合成新方法;（3）探究硅基介孔材料的核素吸附行为。主要开展了以下研究工作:1.采用简单方法可控合成出不同形貌（纤维状、棒状及板状）的介孔SBA-15材料,开展了铀的吸附研究。借助XRD、SEM、TEM及BET等手段对制备的介孔SBA-15材料进行了表征分析。结果表明,该材料具有规则的形貌、高的介孔结构有序度及较大的比表面积。研究了初始溶液pH、时间、温度、初始U（VI）浓度及形貌等对吸附性能的影响。结果表明,介孔SBA-15的形貌对铀吸附行为有较大影响。板状形貌介孔SBA-15因具有短的孔道,对U（VI）表现出快的吸附速率（10 min达到平衡）及大的吸附量（可达401 mg/g）。研究发现介孔SBA-15对U（VI）的吸附符合Langmuir模型和准二级动力学模型。热力学分析表明:介孔SBA-15对U（VI）的吸附是一个以物理吸附为主的自发放热过程;在实验温度范围内,升高温度不利于介孔SBA-15对U（VI）的吸附;介孔SBA-15在吸附U（VI）的过程中,固-液界面的无序性降低。2.以用不同种类酸（一元酸（HCl）、二元酸（H₂SO₄）、三元酸（H₃PO₄））为介质,廉价粉石英为硅源,在不采用添加剂的情况下,合成了尺寸可控的介孔SBA-15材料,并研究了其对U（VI）的吸附性能。研究了不同种类的酸对介孔SBA-15材料的微观结构和形貌的影响。结果显示:酸的种类影响棒状介孔SBA-15材料的结构和形貌;棒状介孔SBA-15颗粒的长度和宽度随着元数的增加而增大。研究了初始溶液pH、时间、温度、初始U（VI）浓度及孔道长度等对吸附性能的影响。结果表明:HCl、H₂SO₄、H₃PO₄所制得介孔SBA-15材料的最大U（VI）吸附量分别为210 mg/g、223 mg/g和235mg/g;介孔SBA-15对U（VI）的吸附符合Langmuir模型和准二级动力学模型;U（VI）在介孔SBA-15上的吸附是一个以物理过程为主的自发放热过程;U（VI）的吸附过程中,固-液界面的无序性降低。3.将磷钼酸铵(AMP,（NH₄）₃[P(Mo₁₂O₄₀)])负载于不同形貌（板状、棒状和纤维状）介孔SBA-15材料上,获得了不同形貌的介孔AMP/SBA-15复合材料,并开展了Cs⁺的吸附研究。考察了AMP负载量、SBA-15形貌、吸附时间、pH值、温度、Cs⁺初始浓度和共存干扰阳离子等对Cs⁺吸附行为的影响。结果表明:介孔SBA-15的形貌对Cs⁺的吸附能力具有一定的影响,Cs⁺吸附量和速率随孔道长度的减小而增大。溶液中Na⁺、K⁺、Ca²⁺和Mg²⁺等阳离子对Cs⁺吸附过程影响较小,AMP/SBA-15对Cs⁺具有良好的选择性;AMP/SBA-15对Cs⁺的吸附过程符合Langmuir模型和准二级动力学模,是自发吸热的离子交换过程,Cs⁺吸附过程中固-液界面的无序性增高。4.首次采用一步法,以磷钼酸（PMA）为酸性介质,制备出介孔AMP/SBA-15复合材料,并研究了其吸附Cs⁺性能。研究了PMA用量对所制备的介孔AMP/SBA-15形貌及微观结构的影响。研究发现:PMA用量对介孔AMP/SBA-15的形貌和微观结构具有较大的影响,随着PMA用量的增加,AMP/SBA-15的介观结构有序度降低;所制备的AMP/SBA-15复合材料中AMP的浸出率低,具有良好的稳定性;一步法的AMP掺杂率远远高于两步法。Cs⁺吸附研究表明:AMP/SBA-15对Cs⁺的吸附过程符合Langmuir模型和准二级动力学模,是以离子交换为主的自发吸热过程,在吸附Cs⁺的过程中固-液界面的无序性增高。重复利用研究结果表明,一步法所制备的AMP/SBA-15吸附剂具有良好的重复利用能力。5.将SBA-15浸入KMnO₄和MnCl₂混合溶液中,合成了一种新型短孔道介孔MnO₂/SBA-15无机离子交换剂材料,并开展了其对Sr²⁺的吸附研究。研究了溶液pH、吸附时间、Sr²⁺浓度、温度及MnO₂含量对Sr²⁺吸附的影响规律。研究发现:介孔MnO₂/SBA-15对Sr²⁺的吸附量随pH值、MnO₂含量和温度的升高而增大;掺杂MnO₂可大大提高SBA-15对Sr²⁺的吸附能力。采用不同的平衡等温线、动力学和热力学模型对吸附实验数据进行了研究。结果表明:Langmuir模型能很好地描述吸附实验数据,根据Langmuir模型,在283K时,Sr²⁺的最大吸附量为75.1mg/g;动力学分析表明Sr²⁺吸附符合准二级动力学模型。此外,吸附过程的热力学参数ΔG、ΔH和ΔS分析表明,MnO₂/SBA-15对Sr²⁺的吸附是物理和化学过程相结合的自发吸热过程,Sr²⁺吸附过程中固-液界面的无序性增高。