NaYF4微/纳米晶的制备及其上转换发光性质增强研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ANDY_YANG2005
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稀土掺杂上转换材料因在传感器、药物治疗、太阳能电池和生物成像等方面的潜在应用而受到广泛关注。制备形貌可控的稀土掺杂光致发光材料可以满足不同应用的要求,对其光学性能进行调控,因此实现微观形貌的可控具有重要的研究价值。近年来,上转换材料传感器显示了巨大的应用价值,可是上转换材料特别是上转换纳米颗粒的上转换效率较低,限制了上转换纳米颗粒传感器的应用,因此提高其上转换效率是至关重要的。通常利用金属纳米颗粒、核壳结构、光子晶体等方法来增强上转换发光。本论文通过改变合成稀土离子掺杂NaYF4晶体的反应参数研究其对形貌的影响,并研究了其生长机理和光学性能。另外,利用金属纳米颗粒等离子体共振效应和光子晶体的耦合作用来研究对NaYF4纳米颗粒上转换发光性质的影响。本论文采用热裂解法通过改变反应时间、反应温度、NaOH浓度,油酸与1-十八烯的比例以及掺杂离子的种类等合成参数制备了凸透镜状的NaYF4微晶。基于改变反应时间和反应温度形貌的演变提出了一种可行的生长机理,即随着反应时间和温度的增长,从纳米颗粒变成凸透镜状的NaYF4微晶是一个自组装、溶解形核和再生长的过程。在808 nm激发下不同掺杂离子的凸透镜NaYF4微晶呈现出不同上转换发光现象和发光机理,凸透镜状的NaYF4微晶上转换发射强度相比于微米片和纳米颗粒最大,因为其在808 nm激光下表现出光学聚焦特性。通过煅烧法制备了Au纳米颗粒/光子晶体复合基板,复合基板在980 nm激发下可以导致激发场的增强来提高NaYF4:Yb3+,Er3+纳米颗粒的上转换发光,最大的上转换增强倍数可达17倍。此外,通过监测NaYF4:Yb3+,Er3+纳米颗粒绿色上转换强度可以实现对罗丹明B的检测,NaYF4:Yb3+,Er3+纳米颗粒在Au纳米颗粒/光子晶体复合基板的传感灵敏度增加了约35倍,其检测极限可低至164μM和灵敏度可高达1.15μM-1。通过磁控法制备具有超宽带吸收的Ag结构和光子晶体的复合基板,从紫外到近红外的超宽带Ag等离子体吸收和光子带隙的耦合极大地提高了NaYF4:Yb3+,Er3+纳米颗粒的上转换发光效率,位于绿光区521 nm和红光区656 nm发射的增强倍数可高达74和33倍,相比于窄带吸收的Au/光子晶体复合基板提高了约4倍,这主要是因为激发波长与等离子体吸收峰重叠导致的激发场极大增强。
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