CsPbBr3全无机钙钛矿发光二极管的制备与性能研究

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钙钛矿材料由于其卓越的光电性质,如发光峰可调、色纯度高、可低温溶液法制备而被广泛应用于发光二极管中,已经取得了超过20%的电致发光外量子效率。与有机-无机钙钛矿材料相比,全无机钙钛矿材料具有更好的稳定性,然而,全无机钙钛矿也存在着薄膜表面覆盖度较差、器件效率不高等问题,成为了限制其发展并最终实现商业化的重要因素之一。本文通过一步法中加入高溶解度聚合物钝化钙钛矿CsPbBr3薄膜、优化两步法的制备方法及工艺这两个角度提升全无机钙钛矿CsPbBr3发光二极管的器件性能。本文主要工作如下:(1)采用简单的一步法,将一种室温下高溶解度的聚合物:聚乙二醇单甲醚(mPEG)作为钙钛矿前驱液中的添加剂制备钙钛矿CsPbBr3薄膜,显著降低了钙钛矿晶粒的大小,改善钙钛矿薄膜形貌,并制备了发光器件。实验结果表明,通过优化mPEG的掺杂浓度,钙钛矿晶粒大小从151 nm显著降低到93 nm,荧光寿命从13.79ns提高到了 55.86ns,同时钙钛矿的结晶度显著增强,这些都有助于器件效率的提升。我们制备出了最大亮度为33500 cdm-2,最大电流效率为3.14 cd A-1的器件。同时,器件的启亮电压低于带宽电压,这也是首次在常规器件结构的全无机钙钛矿发光二极管中发现这一现象,并可归结于高效的俄歇辅助能量上转换过程。器件还展现出了良好的稳定性,在封装条件能够保持初始亮度(~100cdm-2)长达24个小时。(2)采用最简单的两步旋涂法,依次旋涂PbBr2和CsBr溶液,免去了以往制备过程中浸泡或滴加过程的反应时间,通过优化PbBr2薄膜的厚度、CsBr的浓度和退火温度,得到了高质量的钙钛矿CsPbBr3薄膜,并制备了发光器件。结果表明,通过优化得到的钙钛矿薄膜的晶粒大小从114 nm显著降低到67nm,并显著提高了表面覆盖度,有利于减小器件运行过程中的非辐射复合过程,最终实现了高效的全无机钙钛矿发光二极管,器件的最大亮度和电流效率分别达到了 16106cdm-2和1.68 cd A-1,不仅远远高于文献报道的其他两步法制备的全无机钙钛矿发光二极管的效率,也达到甚至超过了一步法制备的全无机钙钛矿发光二极管(无添加剂和后处理)的水平,显示出采用两步法制备全无机CsPbBr3钙钛矿薄膜并应用于发光二极管中具有良好的研究前景。本文图36幅,表12个,参考文献99篇。
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