超冷分子光谱由于其在量子计算、基本物理常数的测量和物理化学等方面取得的重大进展和其潜在的应用前景成为当今一个重要的研究课题。1999年光学频率梳的发明,不仅搭建了连接微波频率与光学频率的桥梁而且为光谱学的研究提供了极好的相干光源。本文采用了暗磁光阱技术来增大超冷原子密度,并结合三维速度选择调制荧光光谱技术来获得高精度的超冷分子光谱。在此基础上,探测到了理论预言的铯分子纯长程态的最低能级,重新绘制了铯分子纯长程态的势能曲线并且获得了超冷铯分子的辐射寿命和基态范德瓦尔斯常数。同时,利用光学频率梳输出的宽带激光直接研究了双光子光谱和相关的原子能级的信息。本文的主要创新性工作概况如下：1.利用暗磁光阱技术增大冷原子密度,增强了缔合光与原子的相互作用。提高了光谱探测的灵敏度,获得了高灵敏的超冷铯分子转动光谱。2.利用超冷分子光谱幅度与频率的转换探测,通过探测变化明显的超冷铯分子振转光谱幅度的变化,获得了因变化微弱很难测量的光致频移率。3.采用三维速度选择调制荧光光谱技术,获得了理论上预言而因跃迁几率极低导致一直没有相关实验探测到的铯分子纯长程态的最低能级的振转光谱,以此为基础修改了能级标定,获得了超冷铯分子的辐射寿命和基态范德瓦尔斯常数以及重新绘制了铯分子纯长程态的势能曲线。4.通过对光梳输出的宽带激光整形,获得了铷原子双光子光谱和原子能级的信息。为超冷和超快动力学的结合奠定了基础。