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由化石燃料燃烧以及机动车尾气排放的氮氧化物是主要的大气污染物之一。氨选择性催化还原氮氧化物(NH3-SCR)技术被认为是目前去除从柴油车发动机排放的氮氧化物的最为效的技术之一。然而,当反应温度超过300-400°С时,商业上广泛应用的V2O5-WO3(或MoO3)/TiO2催化剂无法有效的去除氮氧化物。除此之外,钒的生物毒性以及挥发性,高温时TiO2由锐钛矿变为金红石相的相变过程也限制了这一商业催化剂的进一步应用。因此迫切需要研发高NH3-SCR性能的环境友好型催化剂。在众多替代催化剂的研发中,二氧化铈以其优越的氧化还原性能以及良好的氧储存能力脱颖而出。但是,过高的表面氧使得纯二氧化铈高温易发生氨氧化反应,最终导致窄的NH3-SCR反应活性温度窗口以及差的N2选择性。鉴于催化剂的表面酸性可以显著促进氨的吸附进而抑制氨氧化反应,最终取得优越的NH3-SCR反应性能,本文采用两种具有不同酸强度的固体酸对二氧化铈进行修饰,考察不同酸强度固体酸修饰的二氧化铈催化剂对催化剂的表面酸性以及氧化还原性能的影响,以及其进一步对NH3-SCR反应路径的影响。主要研究成果包括以下内容:(1)以固体酸磷酸锆为催化剂载体,采用浸渍法制备了一系列不同二氧化铈负载量的磷酸锆催化剂,并研究其氨选择性催化还原氮氧化物反应(NH3-SCR)性能。研究结果表明CeO2负载量为20 wt.%的CeO2/磷酸锆催化剂在250-425°С时取得了大于98%的NOx转化率和98%的N2选择性。CeO2与磷酸锆之间的相互作用力促进了催化剂的氧化还原性能及表面酸性,进而促进了催化剂的NH3-SCR活性。原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果表明,催化剂表面NH3-SCR反应同时沿Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理反应路径进行。酰胺物种和键合于Br?nsted酸性位点的NH4+物种是Eley-Rideal反应路径的重要反应中间体。(2)以固体超强酸TiO2-ZrO2-SO42-为催化剂载体,采用浸渍法合成了二氧化铈负载量为20 wt.%的20 wt.%CeO2/TiO2-ZrO2-SO42-(20CeO2/Ti-Zr-S)催化剂,并研究其氨选择性催化还原氮氧化物反应性能。实验结果表明在20CeO2/Ti-Zr-S催化剂表面构筑超强酸位点显著的促进了催化剂的表面酸性,进而促进了氨选择性催化剂还原氮氧化物性能。此催化剂在225-425°С时取得了大于96%的NO转化率。同时,固体超强酸与二氧化铈之间的强相互作用使催化剂获得了良好的氧化还原性能及丰富的表面氧物种。除此之外,在低温250°С时,20CeO2/Ti-Zr-S催化剂表面的氨选择性催化还原反应主要沿Langmuir-Hinshelwood机理进行,M-NO2(M=Ce,Ti,Zr)类硝酸盐化合物,单配位硝酸盐和桥接式硝酸盐是Langmuir-Hinshelwood机理反应过程的主要反应中间体,而在反应温度大于300°С时,酰胺类物种依然可以存在于催化剂表面,酰胺类物种可以通过Eley-Rideal反应路径促进催化剂的高温氨选择性催化还原氮氧化物反应。