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氮是海洋初级生产力的主要限制因素之一,进而影响有机物输出,因而调控海洋生物泵效率和大气二氧化碳水平。因此,海洋氮循环过程与碳、磷等其它生源要素的循环紧密联系,在海洋生物地球化学循环过程中扮演极其重要的角色。另一方面,自工业革命以来人为活动对海洋氮循环的影响日益增长,至今人类活动向海洋排放的氮通量已与海洋生物固氮作用的通量相似。因而,海洋氮循环将如何响应人类活动对其的胁迫已成为海洋生物地球化学研究的热点问题。 陆架边缘海连接陆地和开阔大洋,是氮循环过程极其活跃,也是最为复杂的区域;同时也是受到人为活动影响最为显著的区域。然而,目前针对边缘海氮循环过程的研究还相对匮乏,对诸多过程的机制认识还存在明显不足。本论文以南海这一世界第二大边缘海为主要研究区域,以天然稳定同位素为重要研究手段,开展对大气氮沉降通量和硝酸盐主要来源的评估,以及对水体中颗粒氮和水柱硝酸盐的动力学过程的探讨,并综合分析其对南海氮通量和同位素收支的影响。 模型估算的结果显示,工业革命以后大气氮沉降的入海通量显著增加,但是基于现场观测数据对其通量和来源的研究尚存在较大空白。本研究于2010-2011年间在南海北部东沙岛完成四次大气沉降样品的采集,分别测定其中硝酸盐、铵盐的浓度和其他常量离子丰度,以及硝酸盐的稳定氮、氧同位素组成(δ15Na-NO3和δ18Oa-NO3)。干、湿沉降中平均δ15Na-NO3均为~-2.7‰,而平均δ18Oa-NO3在干沉降中相对较低。总体上看,干、湿沉降中δ15Na-NO3和δ18Oa-NO3呈现出负相关和相反的季节变化趋势:δ15Na-NO3在夏季时比冬季高,而冬季时δ18Oa-NO3相对较高。在冬季东北季风作用下δ15Na-NO3、δ18Oa-NO3和干沉降中硝酸盐和铵盐的通量相对稳定,表现为源于亚洲大陆流出的由化石燃料燃烧生成物的持续影响。然而,在夏季δ15Na-NO3和δ18Oa-NO3的变化较大,说明可能存在多种来源和多变的硝酸盐形成过程。其中夏季较高的δ15Na-NO3主要归结于生物焚烧和闪电合成所提供的硝酸盐。大气沉降中硝酸盐和铵盐的总通量为~50mmol N m-2year-1,其中在干沉降中硝酸盐为主要成分,而在湿沉降中两者的量级相当。如果没有这部分额外的大气氮输入以加强南海的碳固定,南海释放二氧化碳的通量可能会加倍。本研究的结果显示大气氮沉降是南海重要的外源氮供给者。然而,南海北部大气沉降的平均δ15Na-NO3(-2.7‰)与固氮作用固定氮源的δ15N(-2‰-0‰)难以完全分辨。更多的研究需要关注大气沉降中不同氮组分的同位素组成,及其相对贡献和来源鉴别。此外,台风对南海大气氮沉降的影响也值得深入探讨。 颗粒有机物是海洋中垂直输送碳、氮等生源要素的主要途径。本研究旨在分析南海北部悬浮和沉降颗粒物的稳定氮同位素组成(δ15NPN和δ15Nsp)及其随时间的变化,进而揭示南海北部寡营养盐海盆区的颗粒氮动力学过程。悬浮颗粒物样品采集自南海北部SEATS站上层200m,时间覆盖约三年;另外,在南海北部M1S和M2S站放置沉积物捕获器收集从~300m至~4000m的沉降颗粒物,时间基本覆盖一年。上层100m中颗粒氮储量(IPN)大予下层100m,且表现出显著的季节变化。与之对应地上、下两层平均δ15NPN也存在明显的季节性分布,且上层的平均δ15NPN(2.0‰-5.3‰)始终低于下层,暗示存在垂直方向的生物分馏效应和(或)大气添加较轻氮源(低δ15N)的影响。冬季较高的δ15NPN对应较深的混合层深度,表明由温跃层提供硝酸盐的强度较高;与此同时,IPN的垂直梯度较小,反映较强的颗粒物向下转移效率。然而,在季风交替时节水体的垂直混合相对较弱,表现出IPN的垂直梯度增大,δ15NPN较低以及高N*的特征,固氮作用被认为是最可能的主导因素。上层(374-447m)沉降颗粒物的通量加权平均δ15Nsp为~5.6‰,这与次表层上涌硝酸盐的稳定氮同位素组成相似。根据质量和同位素守恒模型估算南海北部海盆区固氮作用通量为~20±26mmolN m-2year-1,相当于能够贡献南海新生产力的~5-10%。深层沉降颗粒物的总物质通量和颗粒氮通量常高于在上层水体的收集量,说明在南海深层水体中存在显著地由水平输入的外源颗粒物,而同位素数据表明高屏峡谷的表层沉积物是潜在的重要来源。综合分析本研究和以往发表的南海北部颗粒氮同位素的垂直分布,结果显示δ15Nsp随深度增大而减小,这主要归结于水平输入较轻的氮源和微生物的活动;同时这些过程可能干扰南海沉积物中的氮同位素埋藏信号。本研究结果首次在南海研究上层颗粒物动力学过程,并强调在边缘海利用沉积物中稳定氮同位素组成重建海洋氮循环和生产力的历史变化需要充分关注水柱中δ15Nsp的垂直变化及其影响因素。 硝酸盐是海洋中最大的固定氮储库,其同位素组成(δ15NNO3和δ18ONO3)已被广泛应用于海洋硝酸盐动力学过程和氮循环研究之中。然而,在西太平洋及其边缘海的相关数据还存在较大空白。本研究首次在南海北部(NSCS)及邻近西菲律宾海(WPS)报道全水柱硝酸盐的δ15NNO3和δ18ONO3,样品采集于2011年5月。结果表明,南海海盆区不同站位间δ15NNO3和δ18ONO3的分布没有显著差别,暗示内部的水平混合动力较强。南海真光层内硝酸盐的同化作用是导致δ15NNO3和δ18ONO3向上增大的主要原因,而大气添加氮源和真光层内部的硝化作用使得两者的增大程度不同步。根据双同位素守恒箱式模型估算真光层内部硝化作用提供的硝酸盐占硝酸盐总吸收量的~0-17%。NSCS和WPS次表层中δ15NNO3的低值主要归结于大气添加较轻氮源信号的累积。在NSCS和WPS估算大气添加氮源的速率分别为17-135mmol N m-2year-1和38-260mmol N m-2year-1,该结果与温跃层水团的停留时间密切相关。利用硝酸盐相关参数示踪本研究区域的中、深层水团来源。结果显示NSCS深层水与WPS和北太平洋深层水性质基本相同,说明南海深层水源自北太平洋深层水。WPS中层水(密度为26.5-27.1)表现为北面而来的北太平洋中层水和南部而来的Mindanao中层水的混合为主的特征,有机物降解对其影响较小。而南海内部较强的垂直混合作用,使得NSCS中层水的性质受到NSCS深层水和NSCS次表层水的共同作用。本研究数据填补了西北太平洋硝酸盐同位素数据空白,能够为建立全球海洋氮循环模型提供支撑。 综上所述,在南海固氮作用强度能够影响上层水体中悬浮颗粒物和硝酸盐的动力学过程,但对于新生产力的贡献并不显著。相反地,以人为排放来源为主的大气氮沉降对于南海新生产力和碳固定的贡献相对更为重要。在未来人为活动日益加剧的情况下,大气氮沉降对南海氮循环和碳固定的作用值得进一步关注。南海深部存在明显的由水平输入的颗粒物,其对南海深部的氮收支和沉积物埋藏产生重要影响,这种现象可能普遍存在于陆架边缘海。南海内部水体的垂直混合作用和与西菲律宾海的水平交换调控着中、深层水的硝酸盐性质。