【摘 要】
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世界经济的快速增长和化石能源的不断燃烧使得全球对清洁、可再生和可持续能源的需求显著增长。氢气是一种清洁燃料,基于燃料电池技术的固体氧化物电解池（SOEC）电解制氢具有清洁、高效、节能环保等突出的优点,近些年受到了广泛的关注。与传统的氧离子传导固体氧化物电解池（O-SOEC）相比,质子传导固体氧化物电解池（H-SOEC）在相对较低的温度下具有更高的离子电导率和更低的质子导体活化能,因此其操作温度低于
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世界经济的快速增长和化石能源的不断燃烧使得全球对清洁、可再生和可持续能源的需求显著增长。氢气是一种清洁燃料,基于燃料电池技术的固体氧化物电解池（SOEC）电解制氢具有清洁、高效、节能环保等突出的优点,近些年受到了广泛的关注。与传统的氧离子传导固体氧化物电解池（O-SOEC）相比,质子传导固体氧化物电解池（H-SOEC）在相对较低的温度下具有更高的离子电导率和更低的质子导体活化能,因此其操作温度低于O-SOEC,这可以为H-SOEC系统组件提供更广泛的材料选择从而降低制造成本。然而,目前H-SOEC的发展远远落后于O-SOEC,这主要是由于材料和催化剂技术的限制,包括薄电解质层稳定化技术、高催化活性和稳定性的氧电极和燃料电极催化剂技术等。本文以开发高性能的H-SOEC氧电极为研究重点,采用不同的材料开发策略制备不同的氧电极材料。研究具备质子、氧离子和电子(H+、O2-和e-)三重导电能力氧电极材料,以层状钙钛矿氧化物Pr2Ni O4+δ（PNO）为基体,通过A位掺杂La,B位掺杂Cu提高其稳定性与烧结活性,制备离子掺杂层状钙钛矿(Pr0.9La0.1)2(Ni0.8Cu0.2)O4+δ（PLNCu）。同时,基于传统材料Sr0.9Fe0.9Co0.1O3-δ（SFC）并对其进行Sc离子掺杂改性制备Sr0.9Fe0.8Sc0.1Co0.1O3-δ（SFScC）氧电极材料,研究Sc3+掺杂对SFC基氧电极电化学性能的影响。通过对上述氧电极材料的物化性能表征,并基于氧电极材料制备半电池和全电池测试结果,全面分析氧电极的电催化性能及其在H-SOEC中的应用。论文取得的主要结果如下:（1）合成了具有四方P42/ncm K2Ni F4型钙钛矿结构的PLNCu氧电极材料。通过XRD精修发现PLNCu的晶格参数为a=b=5.49（1）（?）,c=12.17（2）（?）。PLNCu的平均热膨胀系数为13.78×10-6 K-1（40-800℃）,与质子导体电解质匹配。XPS结果表明PLNCu拥有高比例的表面氧空位,有助于提高材料的催化活性。同时Cu的掺杂能够有效提高PLNCu的电导率。（2）PLNCu-BZCY复合氧电极的活化能为1.42 eV,全电池在750℃时的极化阻抗低至0.056Ω·cm~2,在1.3 V时的电解电流密度为1.61 A·cm-2。全电池进行了100h长期稳定性测试,电池性能和结构均保持稳定。（3）通过固相法合成的SFC与SFScC的晶体结构为立方Pm-3m型钙钛矿结构,其与电解质BZCY的化学相容性良好。Sc3+掺杂能显著降低SFC的热膨胀系数,增强材料的吸水性,但会降低电导率。XPS分析发现Sc3+掺杂SFScC的氧空位浓度更高,但Sc3+的掺杂可能会促进Sr表面偏析,不利于氧电极的长期稳定性。（4）SFScC电极的活化能为0.96 eV,低于SFC电极的1.04 eV。750℃时,SFScC全电池在SOFC模式下最高功率密度为1 W·cm-2,远高于SFC电池的0.83 W·cm-2。SOEC模式下,1.3 V时SFScC全电池在750℃、700℃、650℃的电解电流密度分别为1.784 A·cm-2、0.76 A·cm-2、0.48 A·cm-2。Sc3+掺杂能提高SFC的催化活性从而提高电池电化学性能。
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