二维材料由于其卓越的电子特性被认为是未来半导体材料研究的新方向。二维材料中的自旋电子学研究一直是二维材料研究和探索的热点,而自旋电子的操纵和注入是实现自旋电子器件的关键问题。利用Rashba自旋轨道耦合效应,可以实现通过电场对自旋的操纵,对于自旋注入则需要材料体系中存在自旋极化即磁性。本文基于密度泛函理论下的第一性原理计算对III-VI族二维材料中的Rashba自旋分裂和自旋极化现象进行了研究。本文主要工作为:1.我们预测了一类具有结构反演不对称性的新型二维材料InXF(X=S,Se,Te),通过结合能与声子谱的计算验证了这类材料的热力学和动力学稳定性。对电子结构的计算表明这类材料不仅都是直接带隙半导体,而且导带底还具有Rashba自旋分裂的能带特征。我们选取具有最大分裂能量的InTeF单层为研究对象,分析了能带自旋分裂的物理机制,结果表明In原子和Te原子轨道的强烈杂化、层内较强的垂直极化电场和体系的自旋轨道耦合效应共同导致了电子能量自旋简并的去除。此外,我们还发现由于In-F键具有较强的极性,施加面内双轴应变对材料内建电场的影响较小,因此施加应变或引入衬底材料后,InTeF单层的Rashba自旋分裂能的变化范围不大,表明该材料适用于构造二维自旋电子器件。我们的工作为探索二维Rashba材料以及相关器件应用提供了理论依据。2.我们系统地研究了载流子掺杂对β相InSe纳米带中电子自旋极化的调控作用。研究发现H原子修饰的扶手椅型β相InSe纳米带和二维β相InSe性质类似,在空穴掺杂时能导致其电子发生自旋极化,且在一定掺杂浓度下会产生半金属性。对于无H原子修饰的扶手椅型β相InSe纳米带,电子和空穴的掺杂都能导致其电子自旋极化的发生,而且一定掺杂空穴浓度下体系也会转变为半金属性。此外,电子掺杂时大部分通过费米面的电子自旋方向与空穴掺杂时通过费米面的电子自旋方向相反。进一步研究表明,相比有H原子修饰的纳米带,无H原子修饰时纳米带边缘态主导了体系中自旋极化的产生,而且载流子在边缘原子上的集中分布也促进了边缘态自旋极化的产生。