基于地面观测和再分析资料的上海崇明岛大气黑碳时空特征及影响因素研究

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黑碳(Black Carbon,BC)是具有吸光特性的重要碳质气溶胶组分,能够改变辐射强迫从而影响气候变化,由于其颗粒为亚微米级别,大气中BC极易通过呼吸作用引发人类健康问题。作为短寿命的气候污染物,削减BC排放是在短期内减缓气候变化和改善空气质量的有效手段。本研究以国务院规划建设的世界级生态岛——崇明岛为例,基于地面监测和再分析资料探究崇明岛大气黑碳时空分布特征及其影响因素。一方面突破传统固定样点监测方式,采用移动样带手段开展崇明岛近地面大气黑碳浓度监测,探讨不同总体特征统计量和背景浓度校正对移动采样次数的影响及其可能带来的不确定性,并基于移动观测资料分析崇明岛黑碳浓度空间分异特征及其对下垫面类型的响应。另一方面利用现代研究和应用回顾分析第2版(modern-era retrospective analysis for research and applications,version2,MERRA-2)再分析BC数据开展上海崇明岛1980-2019年长时间序列分析,结合后向轨迹模型与潜在源贡献函数(potential source contribution function,PSCF)明确崇明BC大气轨迹及潜在来源。本研究主要结果如下:(1)通过移动样带监测的代表性分析方法可以有效减少移动采样的次数,以有限的数据集表征区域大气BC浓度特征。移动监测采样次数不确定性主要取决于对结果精确度的需求,即置信区间范围。当要求代表性数据在总数据50%置信区间范围内时,最少7次移动采样可表征崇明岛大气BC特征,增至75%时,采样次数需增加到14-18次。随着置信区间的增加,算术平均值、中值、切尾均值等采样次数间的差异不断减小。不同总体特征统计均能表现出崇明岛BC浓度的时间变化及空间分异,中值浓度较实际浓度值呈现低估的结果,切尾均值可以更好地减少随机事件对平均值的不利影响且保存某些区域可能出现的典型峰值。由于崇明岛大气相对清洁,BC浓度总体偏低,本地排放对大气BC浓度贡献不明显,背景浓度校正对采样次数不确定性影响较小,且较大置信区间时不同空间分辨率下的采样次数分布波动不大(21-26次)。(2)基于2019年共27次移动监测采样,崇明岛大气BC年均浓度为2.8±1.6μg·m-3,与上海(10.77±3.5μg·m-3)、圣保罗(8.5±1.6μg·m-3)、伦敦(11.7μg·m-3)和波哥大(10-38μg·m-3)等其他城市区域相比较低,而略高于伯克利郊区(1.8μg·m-3)。崇明岛大气BC浓度呈现冬季(2.95±1.5μg·m-3)>春季(2.74±1.33μg·m-3)>夏季(2.30±1.07μg·m-3)的特征,且周末与工作日相比分别降低了17.2%、49.4%和32.7%。不同季节BC浓度总体空间分布规律大体一致,受下垫面土地利用类型空间分布异质性的影响,崇明岛大气BC整体呈现出西北部和东南部浓度值偏低而中部较高的特征。夏季崇明岛大气BC浓度与土地利用类型在各缓冲区内多显著相关(p<0.01),而春冬两季相关性较弱。土地利用类型与大气BC浓度间的相关系数在100 m-2000 m缓冲区内呈现下降趋势,这说明土地利用类型对近地面大气浓度影响存在距离递减效应。大气BC与CO2浓度在夏冬两季空间分布呈显著相关(p<0.01)。(3)MERRA-2再分析资料表明1980—2019年崇明岛近40年大气BC年平均浓度由1.50μg·m-3增长至2.59μg·m-3,整体呈上升趋势。Mann-Kendall趋势检验分析结果表明,1988-2019年和1980-2019年的季节变化呈现明显的右偏“U”型,而1980-1987年BC月平均浓度曲线趋于平坦。季节性变化规律与2019年基于移动监测相同,为冬季(3.18±1.22μg·m-3)>春季(2.37±0.64μg·m-3)>秋季(2.16±0.90μg·m-3)>夏季(1.99±0.55μg·m-3)。通过后向轨迹模型与潜在源分析(Potential Source Contribution Function,PSCF)分析可知,崇明岛春季大气BC浓度主要受来自西北部污染气团和东部清洁的海上气团综合影响,夏季气团中53.85%是从海洋传输的清洁气团,秋季主要受东北(15.16%)、西北(27.38%)地区和山东(37.09%)的气流影响,冬季受北方地区输送87.37%的污染气团影响。BC污染浓度较低的时期,BC主要来源于本地的局部排放(例如夏季),同时江西、湖南、湖北和安徽等地仍有较小贡献;在不利的气象条件下,例如秋冬,长江三角洲、湖南、湖北和华北地区成为上海崇明岛的主要贡献源。基于移动监测与MERRA-2再分析资料中的崇明大气BC浓度数据相关性为0.80,春、夏、冬三季相关性分别为0.72,0.86和0.87,移动监测日均浓度低于MERRA-2数据32.9%。
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