【摘 要】
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目前氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术被广泛应用到固定源和移动源的NOx脱除当中。Cu基菱沸石(CHA)型分子筛Cu/SSZ-13,由于具有较高的反应活性、水热稳定性、良好的N2选择性和抗HC
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目前氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术被广泛应用到固定源和移动源的NOx脱除当中。Cu基菱沸石(CHA)型分子筛Cu/SSZ-13,由于具有较高的反应活性、水热稳定性、良好的N2选择性和抗HC中毒的能力备受关注。由于分子筛的孔径较小,在反应中容易受到扩散限制,进而影响催化剂的反应活性及选择性,并且Cu/CHA催化剂NH3-SCR反应晶内扩散的影响存在争议。本课题通过优化合成工艺,实现了不同粒径和不同Cu含量Cu/SSZ-13的可控制备。在此基础上,对Cu/SSZ-13催化剂上NH3-SCR反应活性位以及晶内扩散的影响进行了研究。通过对不同Cu含量Cu/SSZ-13样品进行Cu物种以及动力学表征,确定在220-265℃的温度区间内,孤立态Cu2+是NH3-SCR反应的活性中心。通过XRD、ICP、SEM、NH3-TPD、NMR以及H2-TPR等表征研究了粒径对Cu/SSZ-13物理化学性质的影响,研究发现不同粒径的Cu/SSZ-13样品具有相似的物理化学性能。对不同粒径Cu/SSZ-13样品进行动力学测试,考察晶内扩散对NH3-SCR反应的影响。动力学结果表明,不同粒径样品具有相同的表观活化能(Ea)和单位活性位上的转化频率(TOF),证实了Cu/SSZ-13催化剂上的NH3-SCR反应在动力学条件下(500 ppm NO,500 ppm NH3,10%O2,N2作平衡气,温度区间220-265℃,316800h-1)不受晶内扩散的控制。
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